I sitt sökande efter en ny process för att framställa cyanider för cyanidläkning av guld upptäckte Frank och Caro förmågan hos jordalkaliska karbider att adsorbera atmosfäriskt kväve vid höga temperaturer. Fritz Rothe, en kollega till Frank och Caro, lyckades 1898 övervinna problemen med användningen av kalciumkarbid och klargjorde att det vid cirka 1 100 °C inte bildas kalciumcyanid utan kalciumcyanamid i reaktionen. Faktum är att den ursprungliga målprodukten natriumcyanid också kan erhållas från kalciumcyanamid genom att smälta den med natriumklorid i närvaro av kol:
CaCN2 + 2 NaCl + C → 2 NaCN + CaCl2
Frank och Caro utvecklade denna reaktion för en storskalig, kontinuerlig produktionsprocess. Processen var särskilt utmanande på grund av de krav på utrustning som krävdes av de höga temperaturerna under det inledande tändsteget. Denna process kräver noggrann temperaturkontroll eftersom kalciumcyanamids smältpunkt endast är cirka 120 °C lägre än kokpunkten för natriumklorid.
År 1901 patenterade Ferdinand Eduard Polzeniusz en process som omvandlar kalciumkarbid till kalciumcyanamid i närvaro av 10 % kalciumklorid vid 700 °C. Fördelen med att sänka reaktionstemperaturen med cirka 400 °C måste dock vägas mot den stora mängd kalciumklorid som krävs och den diskontinuerliga processkontrollen. Båda processerna (Rothe-Frank-Caro-processen och Polzeniusz-Krauss-processen) spelade dock en roll under första hälften av 1900-talet. Under rekordåret 1945 producerades totalt ca 1,5 miljoner ton i hela världen med hjälp av båda processerna. Frank och Caro noterade också bildandet av ammoniak från kalciumcyanamid
CaCN2 + 3 H2O → 2 NH3 + CaCO3
Albert Frank erkände den grundläggande betydelsen av denna reaktion som ett genombrott i tillhandahållandet av ammoniak från atmosfäriskt kväve och rekommenderade 1901 kalciumcyanamid som ett kvävegödselmedel. Mellan 1908 och 1919 inrättades fem kalciumcyanamidfabriker med en total kapacitet på 500 000 ton per år i Tyskland och en i Schweiz. Det var på den tiden det billigaste kvävegödselmedlet med extra effekt mot ogräs och växtskadegörare och hade stora fördelar jämfört med konventionella kvävegödselmedel. Det storskaliga genomförandet av ammoniaksyntesen via Haberprocessen blev dock en allvarlig konkurrent till den mycket energiintensiva Frank Caro-processen. Eftersom urea (som bildas genom Haber-Bosch-processen) var betydligt mer kväverik (46 % jämfört med ca 20 % kväveinnehåll), billigare och snabbare verkande, reducerades kalciumcyanamids roll gradvis till ett multifunktionellt kvävegödselmedel i nischtillämpningar. Andra orsaker till att den förlorade sin popularitet var dess smutsiga svarta färg, dammiga utseende och irriterande egenskaper samt dess hämning av ett alkoholnedbrytande enzym som orsakar tillfällig ackumulering av acetaldehyd i kroppen, vilket leder till yrsel, illamående och alkoholsköljningsreaktion när alkohol konsumeras i närheten av den tidpunkt då den utsätts för kroppslig exponering.