Systematisk studie av strålning
I slutet av 1895 upptäckte Wilhelm Röntgen röntgenstrålar. Becquerel lärde sig att röntgenstrålarna utgick från området i ett vakuumrör av glas som blev fluorescerande när det träffades av en katodstråle. Han började undersöka om det fanns något grundläggande samband mellan denna osynliga strålning och det synliga ljuset, så att alla självlysande material, oavsett hur de stimuleras, också skulle ge upphov till röntgenstrålar. För att testa denna hypotes placerade han fosforescerande kristaller på en fotografisk platta som hade lindats in i ogenomskinligt papper så att endast en genomträngande strålning kunde nå emulsionen. Han utsatte sitt experimentella arrangemang för solljus i flera timmar och exciterade därigenom kristallerna på sedvanligt sätt. Vid framkallning visade den fotografiska plattan silhuetter av mineralproverna och, i senare experiment, bilden av ett mynt eller en metallutskärning som placerats mellan kristallen och pappersomslaget. Becquerel rapporterade denna upptäckt till Académie des Sciences vid dess sammanträde den 24 februari 1896 och noterade att vissa uransalter var särskilt aktiva.
Han bekräftade på så sätt sin uppfattning att något som var mycket likt röntgenstrålar avgavs av detta självlysande ämne samtidigt som det avgav synlig strålning. Men veckan därpå fick Becquerel veta att hans uransalter fortsatte att avge genomträngande strålning även när de inte gjordes fosforescerande av det ultravioletta solljuset. För att förklara denna nyhet postulerade han en långlivad form av osynlig fosforescens; när han inom kort spårade aktiviteten till uranmetallen tolkade han den som ett unikt fall av metallisk fosforescens.
Under 1896 publicerade Becquerel sju artiklar om radioaktivitet, som Marie Curie senare benämnde fenomenet, under 1897 endast två artiklar och under 1898 inga. Detta var ett index för både hans och forskarvärldens intresse för ämnet, för under perioden studerades många strålningar (t.ex. katodstrålar, röntgenstrålar, Becquerelstrålar, ”urladdningsstrålar”, kanalstrålar, radiovågor, det synliga spektrumet, strålar från glödmaskar, eldflugor och andra självlysande material), och Becquerelstrålar tycktes inte vara särskilt betydelsefulla. De betydligt mer populära röntgenstrålarna kunde ta skarpare skuggfotografier och snabbare. Det krävdes att radioaktiviteten 1898 utvidgades till ett annat känt grundämne, torium (av Gerhard Carl Schmidt och oberoende av Marie Curie), och att nya radioaktiva material, polonium och radium, upptäcktes (av Pierre och Marie Curie och deras kollega Gustave Bémont) för att världen och Becquerel skulle få upp ögonen för betydelsen av sin upptäckt.