Perrault föddes den 12 januari 1628 i Paris i en välbärgad borgarfamilj som sjunde barn till Pierre Perrault och Paquette Le Clerc. Han gick i mycket goda skolor och studerade juridik innan han inledde en karriär i statlig tjänst och följde i sin fars och äldre bror Jeans fotspår.
Han deltog i skapandet av vetenskapsakademin samt i återupprättandet av måleriakademin. År 1654 flyttade han in hos sin bror Pierre, som hade köpt tjänsten som huvudskatteindrivare i staden Paris. När akademin för inskriptioner och skönlitteratur grundades 1663 utsågs Perrault till dess sekreterare och tjänstgjorde under Jean Baptiste Colbert, finansminister hos kung Ludvig XIV. Jean Chapelain, Amable de Bourzeys och Jacques Cassagne (kungens bibliotekarie) utsågs också.
Med hjälp av sitt inflytande som Colberts administrativa medhjälpare lyckades han i april 1667 få sin bror Claude Perrault utsedd till en tremannakommitté, Petit Conseil, där även Louis Le Vau och Charles Le Brun ingick, som ritade den nya delen av Louvren, Colonnaden, som byggdes mellan 1667 och 1674, och som skulle övervakas av Colbert. Designen valdes framför ritningar av Gian Lorenzo Bernini (som Perrault, som han berättar i sina memoarer, hade stormiga relationer med när den italienske konstnären var bosatt vid Ludvigs hov 1665) och François Mansart. En av de faktorer som ledde till detta val var rädslan för höga kostnader, och den andra var den personliga motsättningen mellan Bernini och ledande medlemmar av Ludvigs hov, däribland Colbert och Perrault; kung Ludvig själv upprätthöll en offentlig välvilja mot Bernini och beordrade att en kunglig porträttmedalj i brons skulle ges ut för att hedra konstnären 1674. Som Perrault vidare beskriver i sina memoarer hyser kungen dock en privat förbittring över Berninis arrogans. Kungen var så missnöjd med Berninis ryttarstaty av honom att han beordrade att den skulle förstöras, men hans hovmän övertalade honom att i stället låta göra om den med ett huvud som föreställde den romerske hjälten Marcus Curtius.
År 1668 skrev Perrault La Peinture (Måleri) för att hedra kungens förste målare, Charles Le Brun. Han skrev också Courses de tetes et de bague (Huvud- och ringlopp, 1670), skriven för att fira de festligheter som Ludvig 1662 iscensatte för sin älskarinna, Louise-Françoise de La Baume le Blanc, hertiginna de La Vallière.
Perrault valdes in i Académie française 1671.
Han gifte sig med Marie Guichon, 19 år gammal, 1672; hon dog 1678.
År 1669 rådde Perrault Ludvig XIV att inkludera trettionio fontäner som var och en föreställde en av Esops fabler i Versailles labyrint i Versailles trädgårdar. Arbetet utfördes mellan 1672 och 1677. Vattenstrålar som sprutade ur djurens munnar var tänkta att ge intryck av tal mellan varelserna. Det fanns en plakett med en bildtext och en kvatrain skriven av poeten Isaac de Benserade bredvid varje fontän. Perrault producerade guideboken till labyrinten, Labyrinte de Versailles, som trycktes på den kungliga pressen i Paris 1677 och illustrerades av Sebastien le Clerc.
Philippe Quinault, en långvarig familjevän till familjen Perrault, fick snabbt ett rykte som librettist för den nya musikaliska genren opera, och samarbetade med kompositören Jean-Baptiste Lully. Efter att Alceste (1674) fördömdes av traditionalister som förkastade den för att den avvek från den klassiska teatern, skrev Perrault som svar Critique de l’Opéra (1674) där han lovordade Alcestes förtjänster framför Euripides tragedi med samma namn.
Denna avhandling om Alceste inledde Querelle des Anciens et des Modernes (Querelle des Anciens et des Modernes), som ställde anhängare av den antika litteraturen (de ”gamla”) mot anhängare av litteraturen från Ludvig XIV:s århundrade (de ”moderna”). Han stod på de modernas sida och skrev Le Siècle de Louis le Grand (Ludvig den stores århundrade, 1687) och Parallèle des Anciens et des Modernes (Parallell mellan de gamla och de moderna, 1688-1692) där han försökte bevisa överlägsenheten hos litteraturen från sitt århundrade. Le Siècle de Louis le Grand skrevs för att fira Ludvig XIV:s återhämtning från en livshotande operation. Perrault hävdade att på grund av Ludvigs upplysta styre var den nuvarande tidsåldern i alla avseenden överlägsen forntiden. Han hävdade också att till och med den moderna franska litteraturen var överlägsen antikens verk, och att till och med Homeros trots allt nickar.
1682 tvingade Colbert Perrault att gå i pension vid 56 års ålder och tilldelade hans uppgifter till sin egen son, Jules-Armand, marquis d’Ormoy. Colbert skulle dö året därpå, och Perrault slutade att få den pension som han fått som författare. Colberts bittra rival efterträdde honom, François-Michel le Tellier, markis de Louvois, och han avsatte snabbt Perrault från sina andra utnämningar.
Efter detta, 1686, bestämde sig Perrault för att skriva episk poesi och visa sin genuina hängivenhet till kristendomen genom att skriva Saint Paulin, évêque de Nôle (Sankt Paulinus, biskop av Nola, om Paulinus av Nola). Precis som Jean Chapelains La Pucelle, ou la France délivrée, en episk dikt om Jeanne d’Arc, blev Perrault måltavla för hån från Nicolas Boileau-Despréaux.
Charles Perrault dog i Paris 1703 vid 75 års ålder. Den 12 januari 2016 hedrade Google honom med en doodle av konstnären Sophie Diao som föreställer karaktärer från Moder Gåsens berättelser (Histoires ou contes du temps passé).