1978 gick Angelyne med i sin dåvarande pojkväns band Baby Blue. De uppträdde på lokala klubbar i L.A. och öppnade en gång tillsammans med Rubber City Rebels för The Screamers show på Whisky a Go Go Go. Punkrockklubben The Masque fungerade som repetitionsplats för bandet. År 1978 släppte de en singel ”Rock n’ Roll Rebel” med en b-sida, ”Fantasy Man”. Endast 1000 exemplar av skivan tillverkades och distribuerades i England.
Bandet fick inte mycket uppmärksamhet, så de bestämde sig för att marknadsföra det genom att sätta upp hennes bild runt om i staden. År 1979 släpptes singeln ”Too Much to Touch” under namnet Angelyne, som också marknadsfördes genom affischer och flygblad.
1982 släppte hon ett självbetitlat debutalbum på ett oberoende bolag Erika Records. Den 12″ stora bildskivan innehöll 11 låtar, inklusive två versioner av ”Sexy Stranger”, en cover av Elvis Presleys hit ”Teddy Bear” och huvudsingeln ”Kiss Me L.A.”. En annan serie affischer i busskurer marknadsförde albumet. I juli 1983 släppte Erika Records ytterligare en singel från Angelyne, ”My List”, tillsammans med en musikvideo.
Enligt Angelyne träffade hon 1982 den rika entreprenören Hugo Maisnik (uppfinnare av Hugo’s Amazing Tape). Maisnik hade ett företag i Los Angeles som sysslade med tryckning av displayer. Maisnik beskrevs som ”mycket excentrisk” och en ”uttråkad skojare”, men han såg enligt uppgift potential i att använda Angelynes bild och förstod ”hur komplicerat det är med utomhusreklam”. I februari 1984 sattes Angelynes första skylt upp på Sunset Boulevard med texten ”Angelyne Rocks”. Maisniks dotter, Katherine Saltzberg, skrev en enmansföreställning, Los Angelyne, om sin erfarenhet av att växa upp i skuggan av Angelynes reklamskyltar.
År 1986 släppte hon sitt andra album, Driven to Fantasy, på sitt eget bolag, Pink Kitten. En förstärkt rosa vinylåterutgåva av albumet släpptes senare i Italien. I juni 1987 målades en 85 fot hög väggmålning föreställande Angelyne på sidan av en byggnad på Hollywood och Vine. Hennes manager påstås ha finansierat målningen för 22 000 dollar. Samma år fick hennes väninna Nina Hagen sin inspelning med Michael ”Doc” Dosco, som tidigare hade arbetat med Hagen på hennes album Nina Hagen in Ekstasy. Han skrev och producerade flera låtar för Angelyne, bland annat ”Animal Attraction”, som senare medverkade i Julien Tempels film Earth Girls Are Easy, där Angelyne hade en cameo. Singeln släpptes 1988 med remixer av den italienske producenten Pino Toma. Hagen nämnde Angelyne i sin låt ”Super Freak Family” och hennes röst kan höras i ”Pillow Talk.”
År 1995 släpptes en svartvit dokumentärfilm av Robinson Devor, ”Angelyne”. Vid samma tid hade hon över 200 reklamskyltar uppsatta över hela Los Angeles.
1997 lanserade Angelyne sin webbplats där hon erbjöd rundturer på Sunset Boulevard och i Hollywood. The Angelyne Dream Experience, en experimentell film av Dan Kapelovitz, som även arbetade med hennes EP Beauty & the Pink, släpptes 1998. Kortfilmen med inslag av psykedelia visar hur Angelyne kör på Los Angeles gator, hälsar på sina fans och talar om utomkroppsliga upplevelser. Samma år ägnade sig Angelyne åt en annan konstnärlig satsning och började måla självporträtt. Sedan dess har hon haft flera framgångsrika konstutställningar.
Efter att ha varit kandidat till Hollywoods stadsfullmäktige 2002, om staden skulle avskilja sig från Los Angeles, kandiderade hon återigen 2003, denna gång till Kaliforniens guvernör. Hon kom på 28:e plats i ett fält med 135 kandidater (med 2 536 röster). Hennes slogan under kampanjen var ”Vi har haft Gray, vi har haft Brown, nu är det dags för lite blond och rosa”. Hennes maskot var en rosa maltesare vid namn Budda.
I juli 2013 undertecknade Angelyne ett kontrakt med designern Michael Kuluva om att vara ansiktet på en t-shirt i begränsad upplaga för hans klädlinje Tumbler and Tipsy.
En serie baserad på Angelynes liv och med skådespelerskan Emmy Rossum i huvudrollen skulle komma att släppas på Peacock år 2020. Serien är exekutivt producerad av Angelyne. Produktionen av serien försenades på grund av COVID-19-pandemin. Den första trailern släpptes i april 2020.