Systematische studie van de straling
Aan het eind van 1895 ontdekte Wilhelm Röntgen de röntgenstraling. Becquerel ontdekte dat de röntgenstralen afkomstig waren uit het gebied van een glazen vacuümbuis die fluorescerend werd wanneer zij werd getroffen door een bundel kathodestralen. Hij ging onderzoeken of er een fundamenteel verband bestond tussen deze onzichtbare straling en het zichtbare licht, zodat alle lichtgevende materialen, hoe ook gestimuleerd, ook röntgenstraling zouden afgeven. Om deze hypothese te testen plaatste hij fosforescerende kristallen op een fotografische plaat die in ondoorzichtig papier was gewikkeld, zodat alleen een doordringende straling de emulsie kon bereiken. Hij stelde zijn experimentele opstelling gedurende enkele uren bloot aan zonlicht, waardoor de kristallen op de gebruikelijke wijze werden opgewonden. Na ontwikkeling toonde de fotografische plaat silhouetten van de mineraalmonsters, en bij latere experimenten, het beeld van een muntstuk of een metalen stuk tussen het kristal en de papieren verpakking. Becquerel rapporteerde deze ontdekking aan de Académie des Sciences tijdens haar zitting op 24 februari 1896, waarbij hij opmerkte dat bepaalde zouten van uranium bijzonder actief waren.
Hij bevestigde daarmee zijn opvatting dat iets dat sterk leek op röntgenstraling werd uitgezonden door deze lichtgevende stof op hetzelfde moment dat het zichtbare straling afgaf. Maar de week daarop ontdekte Becquerel dat zijn uraniumzouten doordringende straling bleven uitzenden, zelfs wanneer zij niet door het ultraviolet van het zonlicht werden gefosforyleerd. Om deze nieuwigheid te verklaren postuleerde hij een langlevende vorm van onzichtbare fosforescentie; toen hij de activiteit kort daarna terugbracht tot uraniummetaal, interpreteerde hij het als een uniek geval van metallische fosforescentie.
In 1896 publiceerde Becquerel zeven artikelen over radioactiviteit, zoals Marie Curie het verschijnsel later noemde; in 1897 slechts twee; en in 1898 geen enkele. Dit was een indicatie van zowel zijn belangstelling als die van de wetenschappelijke wereld voor het onderwerp, want in die periode werden talrijke stralingen bestudeerd (b.v. kathodestralen, röntgenstralen, Becquerelstralen, “ontladingsstralen”, kanaalstralen, radiogolven, het zichtbare spectrum, stralen van glimwormen, vuurvliegjes, en andere lichtgevende materialen), en de Becquerelstralen leken niet bijzonder belangrijk. Met de veel populairdere röntgenstraling konden scherpere schaduwfoto’s worden gemaakt, en sneller. Er was een uitbreiding nodig in 1898 van radioactiviteit naar een ander bekend element, thorium (door Gerhard Carl Schmidt en onafhankelijk door Marie Curie), en de ontdekking van nieuwe radioactieve materialen, polonium en radium (door Pierre en Marie Curie en hun collega, Gustave Bémont), om de wereld en Becquerel wakker te schudden voor het belang van zijn ontdekking.