Perrault werd op 12 januari 1628 in Parijs geboren in een gegoede burgerlijke familie, als zevende kind van Pierre Perrault en Paquette Le Clerc. Hij bezocht zeer goede scholen en studeerde rechten voordat hij een carrière in overheidsdienst begon, in de voetsporen van zijn vader en oudere broer Jean.
Hij nam deel aan de oprichting van de Academie van Wetenschappen en aan de restauratie van de Academie voor Schilderkunst. In 1654 trok hij in bij zijn broer Pierre, die zich de functie van hoofdontvanger van de belastingen van de stad Parijs had toegeëigend. Toen in 1663 de Academie des Inscriptions et des Belles-Lettres werd opgericht, werd Perrault benoemd tot secretaris daarvan en werkte hij onder Jean Baptiste Colbert, minister van Financiën van koning Lodewijk XIV. Jean Chapelain, Amable de Bourzeys, en Jacques Cassagne (de bibliothecaris van de koning) werden ook benoemd.
Gebruikmakend van zijn invloed als administratieve hulp van Colbert, wist hij in april 1667 zijn broer, Claude Perrault, benoemd te krijgen tot lid van een commissie van drie, de Petit Conseil, waarin ook Louis Le Vau en Charles Le Brun zitting hadden, die het nieuwe gedeelte van het Louvre ontwierpen, de Colonnade, gebouwd tussen 1667 en 1674, onder toezicht van Colbert. Het ontwerp werd verkozen boven dat van Gian Lorenzo Bernini (met wie hij, zoals Perrault in zijn Memoires verhaalt, een stormachtige verhouding had toen de Italiaanse kunstenaar in 1665 aan het hof van Lodewijk verbleef) en François Mansart. Een van de factoren die tot deze keuze leidden was de vrees voor hoge kosten, en ten tweede het persoonlijke antagonisme tussen Bernini en vooraanstaande leden van Lodewijks hof, waaronder Colbert en Perrault; Koning Lodewijk zelf hield er een publiek air van welwillendheid jegens Bernini op na, en gaf in 1674 opdracht tot de uitgifte van een koninklijke bronzen portretpenning ter ere van de kunstenaar. Maar zoals Perrault in zijn Memoires beschrijft, koesterde de koning een persoonlijke wrok tegen Bernini’s vertoon van arrogantie. De koning was zo ontstemd over Bernini’s ruiterstandbeeld van hem dat hij beval het te vernietigen; zijn hovelingen wisten hem echter over te halen het opnieuw te laten maken, met een hoofd dat de Romeinse held Marcus Curtius voorstelde.
In 1668 schreef Perrault La Peinture (Schilderkunst) om de eerste schilder van de koning, Charles Le Brun, te eren. Hij schreef ook Courses de tetes et de bague (Hoofd- en ringwedstrijden, 1670), ter herinnering aan de feestelijkheden die Louis in 1662 organiseerde voor zijn maîtresse, Louise-Françoise de La Baume le Blanc, hertogin van La Vallière.
Perrault werd in 1671 gekozen tot lid van de Académie française.
Hij trouwde in 1672 met Marie Guichon, 19 jaar oud; zij overleed in 1678.
In 1669 adviseerde Perrault Lodewijk XIV om negenendertig fonteinen die elk een van de fabels van Aesop voorstelden, op te nemen in het labyrint van Versailles in de tuinen van Versailles. De werken werden uitgevoerd tussen 1672 en 1677. De waterstralen die uit de monden van de dieren spoten, waren bedoeld om de indruk te wekken dat de dieren met elkaar spraken. Naast elke fontein bevindt zich een gedenkplaat met een onderschrift en een kwatrijn van de dichter Isaac de Benserade. Perrault maakte de gids voor het labyrint, Labyrinte de Versailles, gedrukt bij de koninklijke pers in Parijs in 1677, en geïllustreerd door Sebastien le Clerc.
Philippe Quinault, een oude familievriend van de Perraults, verwierf al snel faam als librettist voor het nieuwe muziekgenre dat bekend staat als opera, in samenwerking met componist Jean-Baptiste Lully. Nadat Alceste (1674) aan de kaak was gesteld door traditionalisten die het afkeurden omdat het afweek van het klassieke theater, schreef Perrault als reactie Critique de l’Opéra (1674) waarin hij de verdiensten van Alceste prees boven de gelijknamige tragedie van Euripides.
Deze verhandeling over Alceste gaf de aanzet tot de Quarrel des Anciens et des Modernes (Querelle des Anciens et des Modernes), waarin aanhangers van de literatuur uit de Oudheid (de “Ancients”) tegenover aanhangers van de literatuur uit de eeuw van Lodewijk XIV (de “Modernen”) kwamen te staan. Hij stond aan de kant van de modernen en schreef Le Siècle de Louis le Grand (De eeuw van Lodewijk de Grote, 1687) en Parallèle des Anciens et des Modernes (Parallel tussen Ouden en Modernen, 1688-1692) waarin hij de superioriteit van de literatuur van zijn eeuw trachtte te bewijzen. Le Siècle de Louis le Grand werd geschreven om te vieren dat Lodewijk XIV hersteld was van een levensbedreigende operatie. Perrault betoogde dat door Lodewijks verlichte heerschappij het huidige tijdperk in alle opzichten superieur was aan de oudheid. Hij beweerde ook dat zelfs de moderne Franse literatuur superieur was aan de werken uit de oudheid, en dat per slot van rekening zelfs Homerus knikt.
In 1682 dwong Colbert Perrault op 56-jarige leeftijd met pensioen te gaan en droeg zijn taken over aan zijn eigen zoon, Jules-Armand, markies d’Ormoy. Colbert stierf het jaar daarop, en Perrault ontving geen pensioen meer dat hij als schrijver had gekregen. Colberts bittere rivaal François-Michel le Tellier, markies de Louvois, volgde hem op en ontzette Perrault snel uit zijn andere functies.
Daarna, in 1686, besloot Perrault epische poëzie te gaan schrijven en zijn oprechte toewijding aan het christendom te tonen, door het schrijven van Saint Paulin, évêque de Nôle (St. Paulinus, bisschop van Nola, over Paulinus van Nola). Net als Jean Chapelains La Pucelle, ou la France délivrée, een episch gedicht over Jeanne d’Arc, werd Perrault het mikpunt van spot van Nicolas Boileau-Despréaux.
Charles Perrault overleed in 1703 op 75-jarige leeftijd in Parijs. Op 12 januari 2016 eerde Google hem met een doodle van kunstenares Sophie Diao waarop personages uit de Vertellingen van Moeder de Gans (Histoires ou contes du temps passé) zijn afgebeeld.