In 1978 sloot Angelyne zich aan bij de band Baby Blue van haar toenmalige vriend. Ze traden op in lokale clubs in L.A. en verzorgden een keer samen met Rubber City Rebels het voorprogramma van The Screamers in de Whisky a Go Go. De punkrock club The Masque diende als repetitieplaats voor de band. In 1978 brachten ze een single uit “Rock n’ Roll Rebel” met een b-kantje, “Fantasy Man.” Van de plaat werden slechts 1000 exemplaren gemaakt en verspreid in Engeland.
De band kreeg niet veel aandacht, dus besloten ze de band te promoten door haar foto in de stad op te hangen. In 1979 werd de single “Too Much to Touch” uitgebracht onder de naam Angelyne, ook gepromoot door posters en flyers.
In 1982 bracht ze een titelloos debuutalbum uit op een onafhankelijk label Erika Records. De 12″ picture disc bevatte 11 nummers, waaronder twee versies van “Sexy Stranger,” een cover van Elvis Presley’s hit “Teddy Bear,” en de belangrijkste single “Kiss Me L.A.” Een andere reeks van bus-shelter posters promootte het album. In juli 1983 bracht Erika Records een andere single van Angelyne uit, “My List,” vergezeld van een videoclip.
Volgens Angelyne ontmoette ze in 1982 de rijke kleefvrije-tape ondernemer Hugo Maisnik (uitvinder van Hugo’s Amazing Tape). Maisnik had een display-printing bedrijf in Los Angeles. Beschreven als “zeer excentriek” en een “verveelde grappenmaker”, zag Maisnik naar verluidt potentieel in het gebruik van Angelyne’s imago en begreep hij de “fijne kneepjes van het buitenreclame spel”. In februari 1984 werd Angelyne’s eerste billboard met de tekst “Angelyne Rocks” geplaatst op Sunset Boulevard. Maisniks dochter, Katherine Saltzberg, schreef het eenvrouwsstuk Los Angelyne, over haar ervaring met opgroeien in de schaduw van de Angelyne-billboards.
In 1986 bracht ze haar tweede album uit, Driven to Fantasy, op haar eigen label, Pink Kitten. Een verbeterde roze vinyl heruitgave van het album werd later uitgebracht in Italië. In juni 1987, werd een 85 voet hoge muurschildering van Angelyne geschilderd op de zijkant van een gebouw op Hollywood en Vine. Haar manager financierde naar verluidt de 22.000 dollar kostende muurschildering. Hetzelfde jaar, kreeg haar vriendin Nina Hagen haar opnames met Michael “Doc” Dosco, die eerder met Hagen had gewerkt aan haar album Nina Hagen in Ekstasy. Hij schreef en produceerde verschillende nummers voor Angelyne, waaronder “Animal Attraction,” dat later te zien was in Julien Temple’s film Earth Girls Are Easy, waar Angelyne een cameo had. De single werd uitgebracht in 1988 met remixes van de Italiaanse producer Pino Toma. Hagen noemde Angelyne in haar nummer “Super Freak Family,” en haar stem is te horen in “Pillow Talk.”
In 1995 werd een zwart-wit documentaire van Robinson Devor, “Angelyne,” uitgebracht. Rond die tijd had ze meer dan 200 billboards in heel Los Angeles.
In 1997 lanceerde Angelyne haar website waar ze rondleidingen rond Sunset Boulevard en Hollywood aanbood. The Angelyne Dream Experience, een experimentele film van Dan Kapelovitz, die ook meewerkte aan haar EP Beauty & the Pink, werd uitgebracht in 1998. In de korte film met elementen van psychedelica rijdt Angelyne door de straten van Los Angeles, groet ze haar fans en praat ze over buitenlichamelijke ervaringen. Hetzelfde jaar waagde Angelyne zich aan een andere artistieke onderneming en begon ze met het schilderen van zelfportretten. Sindsdien heeft ze verschillende succesvolle kunsttentoonstellingen gehad.
Nadat ze in 2002 kandidaat was voor de gemeenteraad van Hollywood, als die zich zou afscheiden van Los Angeles, stelde ze zich in 2003 opnieuw kandidaat, ditmaal voor gouverneur van Californië. Ze eindigde 28e in een veld van 135 kandidaten (het verzamelen van 2.536 stemmen). Haar slogan tijdens de campagne was “We hebben Gray gehad, we hebben Brown gehad, nu is het tijd voor wat blond en roze.” Haar mascotte was een roze Maltezer genaamd Budda.
In juli 2013 tekende Angelyne een contract met ontwerper Michael Kuluva om het gezicht te zijn van een limited edition T-shirt voor zijn kledinglijn Tumbler and Tipsy.
Een serie gebaseerd op het leven van Angelyne en met actrice Emmy Rossum in de hoofdrol zou in 2020 uitkomen op Peacock. De serie is geproduceerd door Angelyne. De productie van de serie werd uitgesteld als gevolg van de COVID-19 pandemie. De eerste trailer werd uitgebracht in april 2020.