Při hledání nového postupu výroby kyanidů pro kyanidové loužení zlata objevili Frank a Caro schopnost karbidů alkalických zemin adsorbovat atmosférický dusík při vysokých teplotách. Fritz Rothe, Frankův a Caroův kolega, dokázal v roce 1898 překonat problémy s použitím karbidu vápníku a objasnil, že při teplotě kolem 1 100 °C nevzniká při reakci kyanid vápenatý, ale kyanamid vápenatý. Ve skutečnosti lze původní cílový produkt kyanid sodný získat také z kyanamidu vápenatého jeho tavením s chloridem sodným za přítomnosti uhlíku:
CaCN2 + 2 NaCl + C → 2 NaCN + CaCl2
Frank a Caro vyvinuli tuto reakci pro rozsáhlý kontinuální výrobní proces. Tento proces byl obzvláště náročný kvůli požadavkům na vybavení, které vyžadovaly vysoké teploty během počátečního kroku zapalování. Tento proces vyžaduje pečlivou kontrolu teploty, protože teplota tání kyanamidu vápenatého je jen asi o 120 °C nižší než teplota varu chloridu sodného.
V roce 1901 si Ferdinand Eduard Polzeniusz nechal patentovat proces, při kterém se karbid vápenatý přeměňuje na kyanamid vápenatý za přítomnosti 10% chloridu vápenatého při 700 °C. Výhoda snížení reakční teploty o přibližně 400 °C však musí být zvážena proti vysokému množství potřebného chloridu vápenatého a diskontinuálnímu řízení procesu. Nicméně oba procesy (proces Rothe-Frank-Caro a proces Polzeniusz-Krauss) hrály v první polovině 20. století významnou roli. V rekordním roce 1945 bylo oběma procesy celosvětově vyrobeno celkem přibližně 1,5 milionu tun. Frank a Caro také zaznamenali vznik amoniaku z kyanamidu vápenatého.
CaCN2 + 3 H2O → 2 NH3 + CaCO3
Albert Frank rozpoznal zásadní význam této reakce jako průlomu v zajišťování amoniaku z atmosférického dusíku a v roce 1901 doporučil kyanamid vápenatý jako dusíkaté hnojivo. V letech 1908-1919 bylo v Německu zřízeno pět závodů na výrobu kyanamidu vápenatého s celkovou kapacitou 500 000 tun ročně a jeden závod ve Švýcarsku. V té době se jednalo o nejlevnější dusíkaté hnojivo s dodatečnou účinností proti plevelům a škůdcům rostlin, které mělo oproti běžným dusíkatým hnojivům velké výhody. Velkoplošné zavádění syntézy amoniaku Haberovým procesem se však stalo vážným konkurentem energeticky velmi náročného procesu Frank Caro. Vzhledem k tomu, že močovina (tvořená Haber-Boschovým procesem) byla výrazně bohatší na dusík (46 % oproti cca 20 % obsahu dusíku), levnější a rychleji působící, role kyanamidu vápenatého se postupně snížila na multifunkční dusíkaté hnojivo ve výklenkových aplikacích. Dalšími důvody ztráty jeho popularity byla jeho špinavě černá barva, prašný vzhled a dráždivé vlastnosti, jakož i jeho inhibice enzymu odbourávajícího alkohol, která způsobuje dočasné nahromadění acetaldehydu v těle, což vede k závratím, nevolnosti a reakci alkoholového výplachu při konzumaci alkoholu v době kolem tělesné expozice.