金の青酸カリ浸出用のシアン化合物の新しい製造法を探していたフランクとカロは、アルカリ土類炭化物が高温で大気中の窒素を吸着する能力を発見した。 1898年、フランクとカロの同僚フリッツ・ローテは、炭化カルシウムの使用に関する問題点を克服し、1,100℃前後の反応ではシアン化カルシウムではなく、カルシウム・シアナミドが生成することを明らかにすることに成功した。 実際、シアナミドカルシウムを塩化ナトリウムと炭素の存在下で溶かすと、最初の目的物であるシアン化ナトリウムも得られる：
CaCN2 + 2 NaCl + C → 2 NaCN + CaCl2
フランクとカロはこの反応を大規模連続生産プロセスのために開発したのである。 このプロセスは、最初の点火器の段階で高温になるため、必要な設備が特に困難であった。 シアナミドカルシウムの融点は塩化ナトリウムの沸点より約120℃低いだけなので、このプロセスは細心の温度制御を必要とする。
1901年、フェルディナンド・エドゥアルド・ポルツィウスは、700℃の10％塩化カルシウムの存在下で炭酸カルシウムをシアナミドカルシウムに変換するプロセスの特許を取得した。 しかし、反応温度を約400℃下げることができる利点は、必要な塩化カルシウムの量が多いことと、不連続なプロセス制御と比較検討しなければならない。 しかし、ローテ-フランク-カロ法とポルツェニウシュ-クラウス法は、いずれも20世紀前半に活躍したプロセスである。 記録的な1945年には、両プロセスで合計約150万トンが世界中で生産された。 フランクとカロは、シアナミドカルシウムからアンモニアが生成することにも着目した。
CaCN2 + 3 H2O → 2 NH3 + CaCO3
アルベルト・フランクは、この反応が大気中の窒素からアンモニアを供給する突破口として基本的に重要であると認め、1901年にシアナミドカルシウムを窒素肥料として推奨した。 1908年から1919年にかけて、ドイツに5工場、スイスに1工場、合計50万トンのシアナミド工場が設立された。 当時、雑草や植物害虫に対する効能が付加された最も安価な窒素肥料で、従来の窒素肥料に比べて大きな利点があった。 しかし、ハーバー法によるアンモニア合成の大規模な実施は、非常にエネルギー集約的なフランク・カロプロセスの重大な競争相手となった。 尿素（ハーバー・ボッシュ法）は、窒素含有量が約20％に対し46％と格段に多く、安価で即効性があったため、シアナミドカルシウムの役割は徐々に縮小し、ニッチな用途の多機能窒素肥料となった。 また、アルコール分解酵素を阻害するため、体内にアセトアルデヒドが一時的に蓄積し、めまい、吐き気、アルコールフラッシュ反応などを引き起こすことも、人気を失った理由であった
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