Nel 1978, Angelyne si unì alla band Baby Blue del suo fidanzato di allora. Si esibirono nei club locali di Los Angeles e una volta aprirono insieme ai Rubber City Rebels per lo show dei The Screamers al Whisky a Go Go. Il club punk rock The Masque servì come luogo di prova per la band. Nel 1978 pubblicarono un singolo “Rock n’ Roll Rebel” con una b-side, “Fantasy Man”. Solo 1000 copie del disco furono fatte e distribuite in Inghilterra.
La band non stava ottenendo molta attenzione, così decisero di promuoverla affiggendo la sua foto in giro per la città. Nel 1979, il singolo “Too Much to Touch” fu pubblicato con il nome di Angelyne, anch’esso promosso da poster e volantini.
Nel 1982, pubblicò un album di debutto autointitolato su un’etichetta indipendente Erika Records. Il 12″ picture disc conteneva 11 canzoni, incluse due versioni di “Sexy Stranger,” una cover della hit di Elvis Presley “Teddy Bear,” e il singolo principale “Kiss Me L.A.”. Un’altra serie di poster per autobus promosse l’album. Nel luglio 1983, la Erika Records pubblicò un altro singolo di Angelyne, “My List”, accompagnato da un video musicale.
Secondo Angelyne, incontrò il ricco imprenditore di nastri adesivi Hugo Maisnik (inventore di Hugo’s Amazing Tape) nel 1982. Maisnik aveva un’attività di stampa su display a Los Angeles. Descritto come “molto eccentrico” e un “burlone annoiato”, Maisnik avrebbe visto il potenziale nell’uso dell’immagine di Angelyne e capito “le complessità del gioco della pubblicità esterna”. Nel febbraio 1984, il primo cartellone pubblicitario di Angelyne che proclamava “Angelyne Rocks” è salito sul Sunset Boulevard. La figlia di Maisnik, Katherine Saltzberg, scrisse la commedia da sola, Los Angelyne, sulla sua esperienza di crescita all’ombra dei cartelloni pubblicitari di Angelyne.
Nel 1986, pubblicò il suo secondo album, Driven to Fantasy, sulla sua etichetta, Pink Kitten. Una ristampa migliorata in vinile rosa dell’album fu poi pubblicata in Italia. Nel giugno 1987, un murale alto 85 piedi raffigurante Angelyne fu dipinto sul lato di un edificio tra Hollywood e Vine. Il suo manager avrebbe finanziato la pittura per 22.000 dollari. Lo stesso anno, la sua amica Nina Hagen la fece registrare con Michael “Doc” Dosco, che aveva precedentemente lavorato con la Hagen nel suo album Nina Hagen in Ekstasy. Scrisse e produsse diverse canzoni per Angelyne, tra cui “Animal Attraction”, che fu poi presentata nel film di Julien Temple “Earth Girls Are Easy”, dove Angelyne aveva un cameo. Il singolo fu pubblicato nel 1988 con remix del produttore italiano Pino Toma. Hagen menzionò Angelyne nella sua canzone “Super Freak Family,” e la sua voce può essere ascoltata in “Pillow Talk.”
Nel 1995, un documentario in bianco e nero di Robinson Devor, “Angelyne,” fu rilasciato. In quel periodo, aveva più di 200 cartelloni pubblicitari in tutta Los Angeles.
Nel 1997, Angelyne lanciò il suo sito web dove offriva tour intorno al Sunset Boulevard e Hollywood. The Angelyne Dream Experience, un film sperimentale di Dan Kapelovitz, che lavorò anche al suo EP Beauty & the Pink, uscì nel 1998. Il cortometraggio con elementi di psichedelia presenta Angelyne che guida per le strade di Los Angeles, salutando i suoi fan e parlando di esperienze fuori dal corpo. Lo stesso anno Angelyne ha perseguito un’altra impresa artistica e ha iniziato a dipingere autoritratti. Da allora ha avuto diverse mostre d’arte di successo.
Dopo essere stata candidata al consiglio comunale di Hollywood nel 2002, in caso di secessione da Los Angeles, si è candidata di nuovo nel 2003, questa volta come governatore della California. È arrivata 28esima in un campo di 135 candidati (raccogliendo 2.536 voti). Il suo slogan durante la campagna era “Abbiamo avuto Gray, abbiamo avuto Brown, ora è tempo per un po’ di biondo e rosa”. La sua mascotte era un maltese rosa di nome Budda.
Nel luglio 2013, Angelyne ha firmato un contratto con il designer Michael Kuluva per essere il volto di una maglietta in edizione limitata per la sua linea di abbigliamento Tumbler and Tipsy.
Una serie basata sulla vita di Angelyne e interpretata dall’attrice Emmy Rossum è stata impostata per uscire su Peacock nel 2020. La serie è prodotta esecutivamente da Angelyne. La produzione della serie è stata ritardata a causa della pandemia di COVID-19. Il primo trailer è stato rilasciato nell’aprile 2020.