Az arany cianidos kioldásához szükséges cianidok előállítására szolgáló új eljárás keresése során Frank és Caro felfedezte az alkáliföldfém-karbidok azon képességét, hogy magas hőmérsékleten adszorbeálják a légköri nitrogént. Fritz Rothe-nak, Frank és Caro munkatársának 1898-ban sikerült áthidalnia a kalcium-karbid alkalmazásával kapcsolatos problémákat, és tisztázta, hogy 1100 °C körüli hőmérsékleten nem kalcium-cianid, hanem kalcium-cianamid képződik a reakcióban. Sőt, a kiindulási céltermék nátrium-cianid is kinyerhető kalcium-cianamidból, ha azt szén jelenlétében nátrium-kloriddal megolvasztják:
CaCN2 + 2 NaCl + C → 2 NaCN + CaCl2
Frank és Caro ezt a reakciót fejlesztette ki nagyüzemi, folyamatos előállítási folyamatra. A folyamat különösen nagy kihívást jelentett a kezdeti gyújtási lépés során fellépő magas hőmérsékletek által megkövetelt berendezésigény miatt. Ez az eljárás aprólékos hőmérséklet-szabályozást igényel, mivel a kalcium-cianamid olvadáspontja csak mintegy 120 °C-kal alacsonyabb, mint a nátrium-klorid forráspontja.
1901-ben Ferdinand Eduard Polzeniusz szabadalmaztatott egy eljárást, amely a kalcium-karbidot 10% kalcium-klorid jelenlétében 700 °C-on kalcium-cianamiddá alakítja. A reakcióhőmérséklet kb. 400 °C-kal való csökkentésének előnyét azonban mérlegelni kell a szükséges nagy mennyiségű kalcium-kloriddal és a folyamat diszkontinuus irányításával szemben. Ennek ellenére mindkét eljárás (a Rothe-Frank-Caro eljárás és a Polzeniusz-Krauss eljárás) szerepet játszott a 20. század első felében. Az 1945-ös rekordévben világszerte összesen kb. 1,5 millió tonnát állítottak elő mindkét eljárással. Frank és Caro is felfigyelt az ammónia képződésére kalcium-cianamidból.
CaCN2 + 3 H2O → 2 NH3 + CaCO3
Albert Frank felismerte e reakció alapvető jelentőségét, mint áttörést a légköri nitrogénből történő ammónia-ellátásban, és 1901-ben a kalcium-cianamidot nitrogénműtrágyaként ajánlotta. 1908 és 1919 között Németországban öt, Svájcban pedig egy évi 500 000 tonna kapacitású kalcium-cianamid üzemet hoztak létre. Abban az időben ez volt a legolcsóbb nitrogénműtrágya, amely további hatékonysággal rendelkezett a gyomok és növényi kártevők ellen, és nagy előnyei voltak a hagyományos nitrogénműtrágyákkal szemben. Az ammóniaszintézis nagyüzemi megvalósítása a Haber-eljárás révén azonban komoly versenytársa lett a nagyon energiaigényes Frank Caro-eljárásnak. Mivel a (Haber-Bosch-eljárással előállított) karbamid lényegesen nagyobb nitrogéntartalmú (46% a kb. 20%-os nitrogéntartalommal szemben), olcsóbb és gyorsabban ható anyag volt, a kalcium-cianamid szerepe fokozatosan többfunkciós nitrogénműtrágyává csökkent a hiánypótló alkalmazásokban. Népszerűségének elvesztésének további okai voltak piszkosfekete színe, poros megjelenése és irritáló tulajdonságai, valamint egy alkohollebontó enzim gátlása, amely a szervezetben acetaldehid átmeneti felhalmozódását okozza, ami szédüléshez, hányingerhez és alkoholos öblítési reakcióhoz vezet, ha alkoholt fogyasztanak a testi expozíció környékén.
Történt ezután is.