Systematické studium záření
Na konci roku 1895 objevil Wilhelm Röntgen rentgenové záření. Becquerel zjistil, že rentgenové záření vychází z oblasti skleněné vakuové trubice, která se po dopadu svazku katodových paprsků stává fluorescenční. Pustil se do zkoumání, zda mezi tímto neviditelným zářením a viditelným světlem existuje nějaká zásadní souvislost, takže všechny luminiscenční materiály, ať už jsou stimulovány jakkoli, vydávají také rentgenové záření. Aby tuto hypotézu ověřil, umístil fosforeskující krystaly na fotografickou desku, která byla zabalena do neprůhledného papíru, takže k emulzi mohlo proniknout pouze pronikavé záření. Své experimentální uspořádání vystavil na několik hodin slunečnímu záření, čímž krystaly obvyklým způsobem excitoval. Po vyvolání se na fotografické desce objevily siluety vzorků minerálů a při dalších pokusech obraz mince nebo kovového výřezu vloženého mezi krystal a papírový obal. Becquerel o tomto objevu informoval Académie des Sciences na jejím zasedání 24. února 1896 s tím, že zvláště aktivní jsou některé soli uranu.
Potvrdil tak svůj názor, že tato luminiscenční látka vyzařuje něco velmi podobného rentgenovému záření ve stejnou dobu, kdy vyzařuje viditelné záření. Následující týden se však Becquerel dozvěděl, že jeho uranové soli nadále vyzařují pronikavé záření, i když je sluneční ultrafialové záření nepřimělo fosforeskovat. Aby vysvětlil tuto novinku, postuloval dlouhotrvající formu neviditelné fosforescence; když krátce na to vystopoval aktivitu kovového uranu, interpretoval ji jako jedinečný případ kovové fosforescence.
Během roku 1896 Becquerel publikoval sedm prací o radioaktivitě, jak tento jev později pojmenovala Marie Curie, v roce 1897 pouze dvě práce a v roce 1898 žádnou. To byl ukazatel jeho zájmu i zájmu vědeckého světa o tuto problematiku, neboť v tomto období byly studovány četné druhy záření (např. katodové paprsky, rentgenové paprsky, Becquerelovy paprsky, „výbojové paprsky“, kanálové paprsky, rádiové vlny, viditelné spektrum, paprsky ze světlušek, světlušek a jiných luminiscenčních materiálů) a Becquerelovy paprsky se nezdály být zvlášť významné. Daleko populárnější rentgenové paprsky dokázaly pořizovat ostřejší stínové fotografie a rychleji. Až rozšíření radioaktivity v roce 1898 na další známý prvek, thorium (Gerhard Carl Schmidt a nezávisle na něm Marie Curie), a objev nových radioaktivních materiálů, polonia a radia (Pierre a Marie Curie a jejich kolega Gustave Bémont), probudily svět a Becquerela k významu jeho objevu.