En su búsqueda de un nuevo proceso de producción de cianuros para la lixiviación del oro con cianuro, Frank y Caro descubrieron la capacidad de los carburos alcalinotérreos para adsorber el nitrógeno atmosférico a altas temperaturas. Fritz Rothe, colega de Frank y Caro, consiguió en 1898 superar los problemas que planteaba el uso del carburo de calcio y aclaró que a unos 1.100 °C no se forma cianuro de calcio sino cianamida de calcio en la reacción. De hecho, el producto objetivo inicial, el cianuro de sodio, también puede obtenerse a partir de la cianamida de calcio fundiéndola con cloruro de sodio en presencia de carbono:
CaCN2 + 2 NaCl + C → 2 NaCN + CaCl2
Frank y Caro desarrollaron esta reacción para un proceso de producción continuo a gran escala. El proceso fue particularmente desafiante debido a los requisitos de equipo requeridos por las altas temperaturas durante el paso inicial de ignición. Este proceso requiere un control meticuloso de la temperatura, ya que el punto de fusión de la cianamida de calcio es sólo unos 120 °C inferior al punto de ebullición del cloruro de sodio.
En 1901, Ferdinand Eduard Polzeniusz patentó un proceso que convierte el carburo de calcio en cianamida de calcio en presencia de un 10% de cloruro de calcio a 700 °C. Sin embargo, la ventaja de reducir la temperatura de reacción en unos 400 °C debe sopesarse con la elevada cantidad de cloruro de calcio necesaria y el control discontinuo del proceso. No obstante, ambos procesos (el de Rothe-Frank-Caro y el de Polzeniusz-Krauss) desempeñaron un papel en la primera mitad del siglo XX. En el año récord de 1945, se produjeron en todo el mundo aproximadamente 1,5 millones de toneladas con ambos procesos. Frank y Caro también observaron la formación de amoníaco a partir de la cianamida cálcica.
CaCN2 + 3 H2O → 2 NH3 + CaCO3
Albert Frank reconoció la importancia fundamental de esta reacción como un avance en el suministro de amoníaco a partir del nitrógeno atmosférico y en 1901 recomendó la cianamida cálcica como fertilizante nitrogenado. Entre 1908 y 1919, se crearon cinco plantas de cianamida cálcica con una capacidad total de 500.000 toneladas anuales en Alemania, y una en Suiza. En aquella época era el fertilizante nitrogenado más barato con eficacia adicional contra las malas hierbas y las plagas de las plantas, y tenía grandes ventajas sobre los fertilizantes nitrogenados convencionales. Sin embargo, la implantación a gran escala de la síntesis de amoníaco mediante el proceso Haber se convirtió en un serio competidor del proceso Frank Caro, que requería mucha energía. Como la urea (formada mediante el proceso Haber-Bosch) era significativamente más rica en nitrógeno (46% en comparación con el 20% de contenido de nitrógeno) más barata y de acción más rápida, el papel de la cianamida cálcica se redujo gradualmente a un fertilizante nitrogenado multifuncional en aplicaciones nicho. Otras razones de su pérdida de popularidad fueron su color negro sucio, su aspecto polvoriento y sus propiedades irritantes, así como su inhibición de una enzima que degrada el alcohol y que provoca la acumulación temporal de acetaldehído en el cuerpo, lo que provoca mareos, náuseas y la reacción de enjuague alcohólico cuando se consume alcohol en el momento de la exposición corporal.