Perrault nació el 12 de enero de 1628 en París, en el seno de una familia burguesa acomodada, séptimo hijo de Pierre Perrault y Paquette Le Clerc. Asistió a muy buenas escuelas y estudió derecho antes de emprender una carrera en el servicio gubernamental, siguiendo los pasos de su padre y de su hermano mayor Jean.
Participó en la creación de la Academia de Ciencias, así como en la restauración de la Academia de Pintura. En 1654, se instaló con su hermano Pierre, que había adquirido el cargo de recaudador jefe de impuestos de la ciudad de París. Cuando se fundó la Academia de Inscripciones y Belles-Lettres en 1663, Perrault fue nombrado su secretario y sirvió a las órdenes de Jean Baptiste Colbert, ministro de finanzas del rey Luis XIV. Jean Chapelain, Amable de Bourzeys y Jacques Cassagne (bibliotecario del rey) también fueron nombrados.
Utilizando su influencia como ayudante administrativo de Colbert, en abril de 1667 consiguió que su hermano, Claude Perrault, fuera nombrado miembro de un comité de tres, el Petit Conseil, del que también formaban parte Louis Le Vau y Charles Le Brun, que diseñó la nueva sección del Louvre, la Colonnade, construida entre 1667 y 1674, bajo la supervisión de Colbert. El diseño fue elegido por encima de los diseños de Gian Lorenzo Bernini (con quien, como cuenta Perrault en sus Memorias, tuvo relaciones tormentosas mientras el artista italiano residía en la corte de Luis en 1665) y François Mansart. Uno de los factores que condujeron a esta elección fue el temor a los elevados costes, y en segundo lugar el antagonismo personal entre Bernini y los principales miembros de la corte de Luis, incluidos Colbert y Perrault; el propio rey Luis mantuvo un aire público de benevolencia hacia Bernini, ordenando la emisión de una medalla real de bronce en honor del artista en 1674. Sin embargo, como describe Perrault en sus Memorias, el rey albergaba un resentimiento privado por las muestras de arrogancia de Bernini. El rey estaba tan disgustado con la estatua ecuestre de Bernini que ordenó su destrucción; sin embargo, sus cortesanos le convencieron para que la rehiciera, con una cabeza que representaba al héroe romano Marco Curcio.
En 1668, Perrault escribió La Peinture (Pintura) en honor al primer pintor del rey, Charles Le Brun. También escribió Courses de tetes et de bague (Carreras de cabezas y anillos, 1670), escrito para conmemorar las celebraciones de 1662 organizadas por Luis para su amante, Louise-Françoise de La Baume le Blanc, duquesa de La Vallière.
Perrault fue elegido miembro de la Academia Francesa en 1671.
Se casó con Marie Guichon, de 19 años, en 1672; ella murió en 1678.
En 1669 Perrault aconsejó a Luis XIV que incluyera treinta y nueve fuentes, cada una de las cuales representaba una de las fábulas de Esopo, en el laberinto de Versalles, en los jardines de Versalles. Las obras se realizaron entre 1672 y 1677. Los chorros de agua que salían de la boca de los animales fueron concebidos para dar la impresión de que las criaturas hablaban entre sí. Junto a cada fuente había una placa con una leyenda y una cuarteta escrita por el poeta Isaac de Benserade. Perrault elaboró la guía del laberinto, Labyrinte de Versailles, impresa en la imprenta real de París en 1677 e ilustrada por Sébastien le Clerc.
Philippe Quinault, amigo de la familia de los Perrault desde hacía mucho tiempo, adquirió rápidamente reputación como libretista del nuevo género musical conocido como ópera, colaborando con el compositor Jean-Baptiste Lully. Después de que Alceste (1674) fuera denunciada por los tradicionalistas que la rechazaban por desviarse del teatro clásico, Perrault escribió en respuesta Critique de l’Opéra (1674) en la que alababa los méritos de Alceste frente a la tragedia homónima de Eurípides.
Este tratado sobre Alceste inició la Querelle des Anciens et des Modernes (Querella de los Antiguos y los Modernos), que enfrentó a los partidarios de la literatura de la Antigüedad (los «Antiguos») con los partidarios de la literatura del siglo de Luis XIV (los «Modernos»). Se puso del lado de los modernos y escribió Le Siècle de Louis le Grand (El siglo de Luis el Grande, 1687) y Parallèle des Anciens et des Modernes (Paralelo entre Antiguos y Modernos, 1688-1692) en los que intentaba demostrar la superioridad de la literatura de su siglo. Le Siècle de Louis le Grand fue escrito para celebrar la recuperación de Luis XIV de una operación que amenazaba su vida. Perrault sostenía que, gracias al gobierno ilustrado de Luis, la época actual era superior en todos los aspectos a la antigua. También afirmaba que incluso la literatura francesa moderna era superior a las obras de la antigüedad y que, después de todo, hasta Homero asiente.
En 1682, Colbert obligó a Perrault a retirarse a la edad de 56 años, asignando sus tareas a su propio hijo, Jules-Armand, marqués d’Ormoy. Colbert moriría al año siguiente, y Perrault dejó de recibir la pensión que se le concedía como escritor. El acérrimo rival de Colbert le sucedió, François-Michel le Tellier, marqués de Louvois, y rápidamente apartó a Perrault de sus otros nombramientos.
Después de esto, en 1686, Perrault decidió escribir poesía épica y mostrar su genuina devoción al cristianismo, escribiendo Saint Paulin, évêque de Nôle (San Paulino, obispo de Nola, sobre Paulino de Nola). Al igual que La Pucelle, ou la France délivrée, de Jean Chapelain, un poema épico sobre Juana de Arco, Perrault se convirtió en el blanco de las burlas de Nicolas Boileau-Despréaux.
Charles Perrault murió en París en 1703 a la edad de 75 años. El 12 de enero de 2016, Google le rindió homenaje con un doodle de la artista Sophie Diao en el que aparecen los personajes de los Cuentos de Mamá Ganso (Histoires ou contes du temps passé).