En 1978, Angelyne se unió a la banda de su entonces novio, Baby Blue. Actuaron en clubes locales de Los Ángeles y una vez fueron teloneros junto a Rubber City Rebels del espectáculo de The Screamers en el Whisky a Go Go. El club de punk rock The Masque sirvió de local de ensayo para la banda. En 1978 lanzaron un single «Rock n’ Roll Rebel» con una cara b, «Fantasy Man». Sólo se hicieron 1000 copias del disco y se distribuyeron en Inglaterra.
La banda no estaba recibiendo mucha atención, así que decidieron promocionarla colgando su foto por la ciudad. En 1979, se lanzó el single «Too Much to Touch» bajo el nombre de Angelyne, también promocionado con carteles y folletos.
En 1982, lanzó un álbum de debut autotitulado en un sello independiente Erika Records. El disco ilustrado de 12″ contenía 11 canciones, incluyendo dos versiones de «Sexy Stranger», una versión del éxito de Elvis Presley «Teddy Bear» y el single principal «Kiss Me L.A.». Otra serie de carteles en los autobuses promocionaba el álbum. En julio de 1983, Erika Records lanzó otro sencillo de Angelyne, «My List», acompañado de un vídeo musical.
Según Angelyne, conoció al acaudalado empresario de cintas adhesivas libres Hugo Maisnik (inventor de Hugo’s Amazing Tape) en 1982. Maisnik tenía un negocio de impresión de expositores en Los Ángeles. Descrito como «muy excéntrico» y un «bromista aburrido», Maisnik vio el potencial de utilizar la imagen de Angelyne y entendió los «entresijos del juego de la publicidad exterior». En febrero de 1984, la primera valla publicitaria de Angelyne proclamaba «Angelyne Rocks» en Sunset Boulevard. La hija de Maisnik, Katherine Saltzberg, escribió la obra de teatro Los Angelyne, sobre su experiencia al crecer a la sombra de las vallas publicitarias de Angelyne.
En 1986, lanzó su segundo álbum, Driven to Fantasy, en su sello, Pink Kitten. Más tarde se publicó en Italia una reedición del álbum en vinilo rosa mejorado. En junio de 1987, se pintó un mural de 85 pies de altura que representaba a Angelyne en el lateral de un edificio de Hollywood y Vine. Al parecer, su representante financió la pintura con 22.000 dólares. Ese mismo año, su amiga Nina Hagen consiguió que grabara con Michael «Doc» Dosco, que ya había trabajado con Hagen en su álbum Nina Hagen in Ekstasy. Escribió y produjo varias canciones para Angelyne, entre ellas «Animal Attraction», que luego apareció en la película de Julien Temple Earth Girls Are Easy, donde Angelyne tuvo un cameo. El single se publicó en 1988 con remezclas del productor italiano Pino Toma. Hagen mencionó a Angelyne en su canción «Super Freak Family», y su voz se puede escuchar en «Pillow Talk».
En 1995, se publicó un documental en blanco y negro de Robinson Devor, «Angelyne». Por aquel entonces, tenía más de 200 vallas publicitarias por todo Los Ángeles.
En 1997, Angelyne lanzó su página web en la que ofrecía tours por Sunset Boulevard y Hollywood. En 1998 se estrenó The Angelyne Dream Experience, una película experimental realizada por Dan Kapelovitz, que también trabajó en su EP Beauty & the Pink. El cortometraje, con elementos de psicodelia, muestra a Angelyne conduciendo por las calles de Los Ángeles, saludando a sus fans y hablando de experiencias extracorporales. Ese mismo año, Angelyne emprendió otra aventura artística y empezó a pintar autorretratos. Desde entonces ha realizado varias exposiciones de arte con éxito.
Después de ser candidata al consejo de la ciudad de Hollywood en 2002, si ésta se separara de Los Ángeles, se presentó de nuevo en 2003, esta vez a gobernador de California. Quedó en el puesto 28 de un grupo de 135 candidatos (con 2.536 votos). Su eslogan durante la campaña fue «Hemos tenido a Gray, hemos tenido a Brown, ahora es el momento de un poco de rubio y rosa». Su mascota era un maltés rosa llamado Budda.
En julio de 2013, Angelyne firmó un contrato con el diseñador Michael Kuluva para ser la cara de una camiseta de edición limitada para su línea de ropa Tumbler and Tipsy.
Una serie basada en la vida de Angelyne y protagonizada por la actriz Emmy Rossum se estrenará en Peacock en 2020. La serie cuenta con la producción ejecutiva de Angelyne. La producción de la serie se retrasó debido a la pandemia de COVID-19. El primer tráiler se estrenó en abril de 2020.