Systematisk undersøgelse af stråling
I slutningen af 1895 opdagede Wilhelm Röntgen røntgenstrålerne. Becquerel fandt ud af, at røntgenstrålerne kom fra et vakuumrør af glas, der blev fluorescerende, når det blev ramt af en stråle af katodestråler. Han påtog sig at undersøge, om der var en grundlæggende forbindelse mellem denne usynlige stråling og det synlige lys, således at alle selvlysende materialer, uanset hvordan de blev stimuleret, også ville give røntgenstråler. For at afprøve denne hypotese placerede han fosforescerende krystaller på en fotografisk plade, der var pakket ind i uigennemsigtigt papir, således at kun en gennemtrængende stråling kunne nå emulsionen. Han udsatte sit forsøgsarrangement for sollys i flere timer, hvorved krystallerne blev ophidset på den sædvanlige måde. Ved fremkaldelse viste den fotografiske plade silhuetter af mineralprøverne og i efterfølgende eksperimenter billedet af en mønt eller en metaludskæring, der var anbragt mellem krystallen og papirindpakningen. Becquerel rapporterede denne opdagelse til Académie des Sciences på dens møde den 24. februar 1896 og bemærkede, at visse uransalte var særligt aktive.
Han bekræftede således sin opfattelse af, at der blev udsendt noget, der meget lignede røntgenstråler, af dette selvlysende stof, samtidig med at det udsendte synlig stråling. Men i den følgende uge erfarede Becquerel, at hans uransalte fortsatte med at udsende gennemtrængende stråling, selv når de ikke blev gjort fosforiserende ved hjælp af det ultraviolette sollys. For at forklare denne nyhed postulerede han en langlivet form for usynlig fosforescens; da han kort efter sporede aktiviteten til uranmetallet, tolkede han den som et enestående tilfælde af metallisk fosforescens.
I løbet af 1896 udgav Becquerel syv artikler om radioaktivitet, som Marie Curie senere kaldte fænomenet; i 1897 kun to artikler; og i 1898 ingen. Dette var et indeks for både hans og den videnskabelige verdens interesse for emnet, for i perioden blev der foretaget undersøgelser af talrige stråler (f.eks. katodestråler, røntgenstråler, Becquerel-stråler, “udladningsstråler”, kanalstråler, radiobølger, det synlige spektrum, stråler fra glødorme, ildfluer og andre selvlysende materialer), og Becquerel-stråler syntes ikke at være særligt vigtige. De langt mere populære røntgenstråler kunne tage skarpere skyggefotografier og hurtigere. Det krævede, at radioaktiviteten i 1898 blev udvidet til at omfatte et andet kendt grundstof, thorium (af Gerhard Carl Schmidt og uafhængigt af Marie Curie), og at nye radioaktive materialer, polonium og radium, blev opdaget (af Pierre og Marie Curie og deres kollega Gustave Bémont), før verden og Becquerel fik øjnene op for betydningen af sin opdagelse.