Perrault blev født den 12. januar 1628 i Paris i en velhavende borgerlig familie som syvende barn af Pierre Perrault og Paquette Le Clerc. Han gik i meget gode skoler og studerede jura, inden han indledte en karriere i regeringstjenesten og trådte i sin fars og sin ældre bror Jean’
Han deltog i oprettelsen af Akademiet for Videnskaberne samt i genoprettelsen af Akademiet for Maleri. I 1654 flyttede han sammen med sin bror Pierre, som havde købt stillingen som chefskatteopkræver i Paris by. Da Akademiet for Indskrifter og Belles-Lettres blev grundlagt i 1663, blev Perrault udnævnt til dets sekretær og tjente under Jean Baptiste Colbert, finansminister for kong Ludvig XIV. Jean Chapelain, Amable de Bourzeys og Jacques Cassagne (kongens bibliotekar) blev også udnævnt.
Med sin indflydelse som Colberts administrative medhjælper kunne han i april 1667 få sin bror, Claude Perrault, udpeget til en komité på tre, Petit Conseil, der også omfattede Louis Le Vau og Charles Le Brun, som tegnede den nye afdeling af Louvre, Colonnaden, der blev bygget mellem 1667 og 1674 og skulle overvåges af Colbert. Designet blev valgt frem for design af Gian Lorenzo Bernini (som Perrault, som han fortæller i sine erindringer, havde et stormfuldt forhold til, mens den italienske kunstner var bosiddende ved Ludvigs hof i 1665) og François Mansart. En af de faktorer, der førte til dette valg, var frygten for høje omkostninger, og den anden var det personlige modsætningsforhold mellem Bernini og ledende medlemmer af Louis’ hof, herunder Colbert og Perrault; kong Louis selv opretholdt en offentlig velvilje over for Bernini og beordrede i 1674 udstedelsen af en kongelig bronzeportrætmedalje til ære for kunstneren. Som Perrault yderligere beskriver i sine memoirer, nærede kongen imidlertid privat bitterhed over Berninis arrogance. Kongen var så utilfreds med Berninis rytterstatue af ham, at han beordrede den ødelagt; hans hoffolk overtalte ham dog til i stedet at få den lavet om med et hoved, der forestillede den romerske helt Marcus Curtius.
I 1668 skrev Perrault La Peinture (Maleri) for at ære kongens første maler, Charles Le Brun. Han skrev også Courses de tetes et de bague (Hoved- og ringløb, 1670), skrevet til minde om de festligheder, som Ludvig i 1662 arrangerede for sin elskerinde, Louise-Françoise de La Baume le Blanc, hertuginde de La Vallière.
Perrault blev valgt ind i Académie française i 1671.
Han giftede sig med Marie Guichon, 19 år gammel, i 1672; hun døde i 1678.
I 1669 rådede Perrault Ludvig XIV til at inkludere niogtredive springvand, der hver forestillede en af Æsops fabler, i Versailles labyrint i Versailles’ haver. Arbejdet blev udført mellem 1672 og 1677. Vandstråler, der sprøjter ud af dyrenes munde, skulle give indtryk af tale mellem væsenerne. Ved siden af hvert springvand var der en plakette med en billedtekst og en kvatrain skrevet af digteren Isaac de Benserade. Perrault udarbejdede vejviseren til labyrinten, Labyrinte de Versailles, der blev trykt på den kongelige presse i Paris i 1677 og illustreret af Sebastien le Clerc.
Philippe Quinault, en mangeårig ven af familien Perrault, opnåede hurtigt et ry som librettist for den nye musikalske genre kendt som opera, og han samarbejdede med komponisten Jean-Baptiste Lully. Efter at Alceste (1674) blev fordømt af traditionalister, der afviste den for at afvige fra det klassiske teater, skrev Perrault som svar Critique de l’Opéra (1674), hvori han roste Alceste i forhold til tragedien af samme navn af Euripides.
Denne afhandling om Alceste indledte Querelle des Anciens et des Modernes (Querelle des Anciens et des Modernes), som satte tilhængere af antikkens litteratur (de “Gamle”) op mod tilhængere af litteraturen fra Ludvig XIV’s århundrede (de “Moderne”). Han var på de modernes side og skrev Le Siècle de Louis le Grand (Ludvig den Stores århundrede, 1687) og Parallèle des Anciens et des Modernes (Parallel mellem de Gamle og de Moderne, 1688-1692), hvor han forsøgte at bevise overlegenheden af litteraturen fra sit århundrede. Le Siècle de Louis le Grand blev skrevet for at fejre Ludvig XIV’s helbredelse efter en livstruende operation. Perrault hævdede, at på grund af Louis’ oplyste styre var den nuværende tidsalder i enhver henseende overlegen i forhold til oldtiden. Han hævdede også, at selv den moderne franske litteratur var overlegen i forhold til antikkens værker, og at selv Homer trods alt nikker.
I 1682 tvang Colbert Perrault til at gå på pension i en alder af 56 år og overdrog hans opgaver til sin egen søn, Jules-Armand, marquis d’Ormoy. Colbert skulle dø det følgende år, og Perrault holdt op med at modtage den pension, som han fik som forfatter. Colberts bitre rival efterfulgte ham, François-Michel le Tellier, marquis de Louvois, og fjernede hurtigt Perrault fra sine andre udnævnelser.
Derpå besluttede Perrault i 1686 at skrive episk digtning og vise sin ægte hengivenhed til kristendommen ved at skrive Saint Paulin, évêque de Nôle (Saint Paulin, évêque de Nôle, om Paulinus af Nola, biskop af Nola). Ligesom Jean Chapelain’s La Pucelle, ou la France délivrée, et episk digt om Jeanne d’Arc, blev Perrault genstand for hån fra Nicolas Boileau-Despréaux.
Charles Perrault døde i Paris i 1703 i en alder af 75 år. Den 12. januar 2016 hædrede Google ham med en doodle af kunstneren Sophie Diao, der forestiller figurer fra Fortællinger om gåsemor (Histoires ou contes du temps passé).