I deres søgen efter en ny proces til fremstilling af cyanider til udvaskning af guld med cyanid opdagede Frank og Caro, at alkalisk-jordcarbider kunne adsorbere atmosfærisk nitrogen ved høje temperaturer. Fritz Rothe, en kollega til Frank og Caro, lykkedes i 1898 med at overvinde problemerne med brugen af calciumcarbid og afklarede, at der ved ca. 1.100 °C ikke dannes calciumcyanid, men calciumcyanamid i reaktionen. Faktisk kan det oprindelige målprodukt natriumcyanid også fremstilles af calciumcyanamid ved at smelte det med natriumchlorid i nærværelse af kulstof:
CaCN2 + 2 NaCl + C → 2 NaCN + CaCl2
Frank og Caro udviklede denne reaktion til en storskala, kontinuerlig produktionsproces. Processen var særlig udfordrende på grund af de krav til udstyret, som de høje temperaturer under det indledende antændelsestrin krævede. Denne proces kræver omhyggelig temperaturkontrol, da calciumcyanamids smeltepunkt kun er ca. 120 °C lavere end kogepunktet for natriumchlorid.
I 1901 patenterede Ferdinand Eduard Polzeniusz en proces, der omdanner calciumcarbid til calciumcyanamid i tilstedeværelse af 10 % calciumchlorid ved 700 °C. Fordelen ved at sænke reaktionstemperaturen med ca. 400 °C skal dog afvejes mod den store mængde calciumchlorid, der er nødvendig, og den diskontinuerlige processtyring. Ikke desto mindre spillede begge processer (Rothe-Frank-Caro-processen og Polzeniusz-Krauss-processen) en rolle i første halvdel af det 20. århundrede. I rekordåret 1945 blev der på verdensplan produceret i alt ca. 1,5 mio. tons ved hjælp af begge processer. Frank og Caro bemærkede også dannelsen af ammoniak fra calciumcyanamid.
CaCN2 + 3 H2O → 2 NH3 + CaCO3
Albert Frank anerkendte den grundlæggende betydning af denne reaktion som et gennembrud i tilvejebringelsen af ammoniak fra atmosfærisk kvælstof og anbefalede i 1901 calciumcyanamid som kvælstofgødning. Mellem 1908 og 1919 blev der oprettet fem calciumcyanamidfabrikker med en samlet kapacitet på 500.000 tons om året i Tyskland og en i Schweiz. Det var på daværende tidspunkt den billigste kvælstofgødning med ekstra effektivitet mod ukrudt og planteskadedyr og havde store fordele i forhold til konventionelle kvælstofgødninger. Den storstilede gennemførelse af ammoniaksyntese via Haber-processen blev imidlertid en alvorlig konkurrent til den meget energikrævende Frank Caro-proces. Da urinstof (dannet via Haber-Bosch-processen) var betydeligt mere kvælstofrigt (46 % i forhold til ca. 20 % kvælstofindhold), billigere og hurtigere virkende, blev calciumcyanamids rolle gradvist reduceret til en multifunktionel kvælstofgødning i nicheanvendelser. Andre årsager til dets tab af popularitet var dets beskidte sorte farve, støvede udseende og irriterende egenskaber samt dets hæmning af et alkoholnedbrydende enzym, som forårsager midlertidig ophobning af acetaldehyd i kroppen, hvilket fører til svimmelhed, kvalme og alkoholskyllereaktion, når der indtages alkohol omkring det tidspunkt, hvor kroppen udsættes for det.