I 1978 blev Angelyne medlem af sin daværende kærestes band Baby Blue. De optrådte i lokale klubber i L.A. og åbnede en gang sammen med Rubber City Rebels for The Screamers’ show på Whisky a Go Go Go. Punkrockklubben The Masque fungerede som et øvelokale for bandet. I 1978 udgav de en single “Rock n’ Roll Rebel” med en b-side, “Fantasy Man”. Der blev kun lavet 1000 eksemplarer af pladen, som blev distribueret i England.
Bandet fik ikke meget opmærksomhed, så de besluttede sig for at promovere det ved at hænge hendes billede op rundt omkring i byen. I 1979 blev singlen “Too Much to Touch” udgivet under navnet Angelyne, som også blev promoveret ved hjælp af plakater og flyers.
I 1982 udgav hun et selvbetitlet debutalbum på et uafhængigt label Erika Records. Den 12″ billedskive indeholdt 11 sange, herunder to versioner af “Sexy Stranger”, et cover af Elvis Presleys hit “Teddy Bear” og hovedsinglen “Kiss Me L.A.”. En anden serie plakater i busskurve reklamerede for albummet. I juli 1983 udgav Erika Records endnu en Angelyne-single, “My List”, ledsaget af en musikvideo.
Ifølge Angelyne mødte hun i 1982 den velhavende iværksætter Hugo Maisnik (opfinder af Hugo’s Amazing Tape), som er en af de mest velhavende iværksættere af klæbebånd uden klæbebånd. Maisnik havde en virksomhed i Los Angeles, der beskæftigede sig med display-trykning. Maisnik, der beskrives som “meget excentrisk” og en “kedsommelig spøgefugl”, så efter sigende et potentiale i at bruge Angelynes image og forstod “de indviklede detaljer i udendørsreklamer”. I februar 1984 blev Angelynes første plakat med teksten “Angelyne Rocks” opsat på Sunset Boulevard. Maisniks datter, Katherine Saltzberg, skrev et enkvinde-stykke, Los Angelyne, om sin oplevelse af at vokse op i skyggen af Angelyne-plakaterne.
I 1986 udgav hun sit andet album, Driven to Fantasy, på sit eget label, Pink Kitten. En forbedret lyserød vinyl genudgivelse af albummet blev senere udgivet i Italien. I juni 1987 blev der malet et 85 fod højt vægmaleri med et billede af Angelyne på siden af en bygning på Hollywood og Vine. Hendes manager skulle angiveligt have finansieret maleriet til 22.000 dollars. Samme år fik hendes veninde Nina Hagen hende til at indspille med Michael “Doc” Dosco, som tidligere havde arbejdet med Hagen på hendes album Nina Hagen in Ekstasy. Han skrev og producerede flere sange til Angelyne, bl.a. “Animal Attraction”, som senere blev medvirket i Julien Temples film Earth Girls Are Easy, hvor Angelyne havde en cameo. Singlen blev udgivet i 1988 med remixes af den italienske producer Pino Toma. Hagen nævnte Angelyne i sin sang “Super Freak Family”, og hendes stemme kan høres i “Pillow Talk.”
I 1995 blev en sort-hvid dokumentarfilm af Robinson Devor, “Angelyne”, udgivet. Omkring den tid havde hun over 200 billboards opsat i hele Los Angeles.
I 1997 lancerede Angelyne sit websted, hvor hun tilbød rundvisninger rundt på Sunset Boulevard og i Hollywood. The Angelyne Dream Experience, en eksperimentalfilm af Dan Kapelovitz, som også arbejdede på hendes EP Beauty & the Pink, blev udgivet i 1998. Den korte film med elementer af psykedelia viser Angelyne, der kører rundt i Los Angeles’ gader, hilser på sine fans og taler om ud-af-kroppen-oplevelser. Samme år gik Angelyne i gang med et andet kunstnerisk projekt og begyndte at male selvportrætter. Siden da har hun haft flere succesfulde kunstudstillinger.
Efter at have været kandidat til Hollywoods byråd i 2002, hvis byen skulle løsrive sig fra Los Angeles, stillede hun igen op i 2003, denne gang til guvernørvalget i Californien. Hun sluttede på 28. pladsen i et felt af 135 kandidater (og fik 2.536 stemmer). Hendes slogan under valgkampen var “Vi har haft Gray, vi har haft Brown, nu er det tid til noget blondt og lyserødt”. Hendes maskot var en lyserød malteser ved navn Budda.
I juli 2013 underskrev Angelyne en kontrakt med designeren Michael Kuluva om at være ansigt på en T-shirt i begrænset oplag for hans tøjlinje Tumbler and Tipsy.
En serie baseret på Angelynes liv og med skuespillerinden Emmy Rossum i hovedrollen skulle udkomme på Peacock i 2020. Serien er executive produceret af Angelyne. Produktionen af serien blev forsinket på grund af COVID-19-pandemien. Den første trailer blev udgivet i april 2020.