În căutarea unui nou procedeu de producere a cianurilor pentru leșierea cu cianuri a aurului, Frank și Caro au descoperit capacitatea carburilor alcalino-pământoase de a adsorbi azotul atmosferic la temperaturi ridicate. Fritz Rothe, un coleg al lui Frank și Caro, a reușit în 1898 să depășească problemele legate de utilizarea carburii de calciu și a clarificat faptul că, la aproximativ 1.100 °C, în reacție nu se formează cianură de calciu, ci cianamidă de calciu. De fapt, produsul-țintă inițial cianura de sodiu poate fi obținut și din cianamida de calciu prin topirea acesteia cu clorură de sodiu în prezența carbonului:
CaCN2 + 2 NaCl + C → 2 NaCN + CaCl2
Frank și Caro au dezvoltat această reacție pentru un proces de producție continuă la scară largă. Procesul a fost deosebit de dificil din cauza cerințelor de echipament impuse de temperaturile ridicate din timpul etapei inițiale de aprindere. Acest proces necesită un control meticulos al temperaturii, deoarece punctul de topire al cianamidei de calciu este cu numai aproximativ 120°C mai mic decât punctul de fierbere al clorurii de sodiu.
În 1901, Ferdinand Eduard Polzeniusz a brevetat un proces care transformă carbura de calciu în cianamidă de calciu în prezența a 10% clorură de calciu la 700°C. Cu toate acestea, avantajul scăderii temperaturii de reacție cu aproximativ 400 °C trebuie să fie pus în balanță cu cantitatea mare de clorură de calciu necesară și cu controlul discontinuu al procesului. Cu toate acestea, ambele procedee (procedeul Rothe-Frank-Caro și procedeul Polzeniusz-Krauss) au jucat un rol în prima jumătate a secolului XX. În anul record 1945, un total de aproximativ 1,5 milioane de tone a fost produs la nivel mondial folosind ambele procese. Frank și Caro au remarcat, de asemenea, formarea amoniacului din cianamida de calciu.
CaCN2 + 3 H2O → 2 NH3 + CaCO3
Albert Frank a recunoscut importanța fundamentală a acestei reacții ca o descoperire în furnizarea de amoniac din azotul atmosferic și în 1901 a recomandat cianamida de calciu ca îngrășământ azotat. Între 1908 și 1919, cinci fabrici de cianamidă de calciu, cu o capacitate totală de 500.000 de tone pe an, au fost înființate în Germania și una în Elveția. La acea vreme, era cel mai ieftin îngrășământ azotat cu eficacitate suplimentară împotriva buruienilor și a dăunătorilor plantelor și avea mari avantaje față de îngrășămintele azotate convenționale. Cu toate acestea, punerea în aplicare pe scară largă a sintezei amoniacului prin procedeul Haber a devenit un concurent serios pentru procedeul Frank Caro, foarte energointensiv. Deoarece ureea (formată prin procedeul Haber-Bosch) era semnificativ mai bogată în azot (46% față de un conținut de azot de cca. 20%), mai ieftină și cu acțiune mai rapidă, rolul cianamidei de calciu a fost redus treptat la un îngrășământ azotat multifuncțional în aplicații de nișă. Alte motive pentru pierderea popularității sale au fost culoarea neagră murdară, aspectul său prăfuit și proprietățile sale iritante, precum și inhibarea unei enzime de degradare a alcoolului, care provoacă acumularea temporară de acetaldehidă în organism, ceea ce duce la amețeli, greață și reacția de spălare a alcoolului atunci când alcoolul este consumat în preajma timpului de expunere corporală.
.