Estudo sistemático de radiação
No final de 1895, Wilhelm Röntgen descobriu os raios X. Becquerel soube que os raios X emitidos da área de um tubo de vácuo de vidro se tornaram fluorescentes quando atingidos por um feixe de raios catódicos. Ele se comprometeu a investigar se havia alguma conexão fundamental entre essa radiação invisível e a luz visível, de tal forma que todos os materiais luminescentes, por mais estimulados que fossem, também produziriam raios X. Para testar esta hipótese, ele colocou cristais fosforescentes sobre uma placa fotográfica que tinha sido envolta em papel opaco, para que apenas uma radiação penetrante pudesse alcançar a emulsão. Ele expôs seu arranjo experimental à luz solar por várias horas, excitando assim os cristais da maneira habitual. Após o desenvolvimento, a placa fotográfica revelou silhuetas das amostras minerais e, em experiências subsequentes, a imagem de uma moeda ou recorte metálico interposta entre o cristal e o papel de embrulho. Becquerel relatou esta descoberta à Académie des Sciences na sua sessão de 24 de Fevereiro de 1896, observando que certos sais de urânio eram particularmente activos.
Ele confirmou assim a sua opinião de que algo muito semelhante aos raios X era emitido por esta substância luminescente ao mesmo tempo que lançava radiação visível. Mas na semana seguinte Becquerel soube que seus sais de urânio continuavam a ejetar radiação penetrante mesmo quando não eram feitos para fosforescência pelo ultravioleta na luz solar. Para explicar esta novidade, ele postulou uma forma de vida longa de fosforescência invisível; quando ele logo rastreou a atividade até o metal urânio, ele a interpretou como um caso único de fosforescência metálica.
Durante 1896 Becquerel publicou sete artigos sobre radioatividade, como Marie Curie mais tarde chamou o fenômeno; em 1897, apenas dois artigos; e em 1898, nenhum. Este foi um índice do seu interesse e do mundo científico no assunto, pois no período foram estudadas numerosas radiações (por exemplo, raios catódicos, raios X, raios de Becquerel, “raios de descarga”, raios de canal, ondas de rádio, o espectro visível, raios de vermes, pirilampos e outros materiais luminescentes), e os raios de Becquerel não pareciam ser especialmente significativos. Os raios X, muito mais populares, podiam tirar fotografias de sombras mais nítidas e mais rápidas. Foi necessária a extensão em 1898 da radioatividade para outro elemento conhecido, o tório (por Gerhard Carl Schmidt e independentemente por Marie Curie), e a descoberta de novos materiais radioativos, polônio e rádio (por Pierre e Marie Curie e seu colega, Gustave Bémont), para despertar o mundo e Becquerel para o significado de sua descoberta.