Perrault nasceu a 12 de Janeiro de 1628, em Paris, numa família burguesa rica, o sétimo filho de Pierre Perrault e Paquette Le Clerc. Frequentou escolas muito boas e estudou direito antes de iniciar uma carreira no serviço público, seguindo os passos do seu pai e irmão mais velho Jean.
Participou na criação da Academia de Ciências, bem como na restauração da Academia de Pintura. Em 1654, ele se mudou com seu irmão Pierre, que havia adquirido o cargo de chefe da cobrança de impostos da cidade de Paris. Quando a Academia de Inscrições e Belles-Lettres foi fundada em 1663, Perrault foi nomeado seu secretário e serviu sob o comando de Jean Baptiste Colbert, ministro das finanças do rei Luís XIV. Jean Chapelain, Amable de Bourzeys, e Jacques Cassagne (o bibliotecário do rei) também foram nomeados.
Usando sua influência como assessor administrativo de Colbert, em abril de 1667 ele conseguiu que seu irmão, Claude Perrault, fosse nomeado para um comitê de três, o Petit Conseil, incluindo também Louis Le Vau e Charles Le Brun, que projetaram a nova seção do Louvre, o Colonnade, construído entre 1667 e 1674, para ser supervisionado por Colbert. O projeto foi escolhido ao invés de projetos de Gian Lorenzo Bernini (com quem, como conta Perrault em suas Memórias, ele teve relações tempestuosas enquanto o artista italiano estava em residência na corte de Louis em 1665) e François Mansart. Um dos fatores que levaram a esta escolha incluiu o medo de custos elevados, e segundo foi o antagonismo pessoal entre Bernini e os principais membros da corte de Louis, incluindo Colbert e Perrault; o próprio rei Louis manteve um ar público de benevolência para com Bernini, ordenando a emissão de uma medalha real de bronze retrato em homenagem ao artista em 1674. Como Perrault descreve mais adiante em suas Memórias, no entanto, o rei abrigou ressentimentos privados nas demonstrações de arrogância de Bernini. O rei ficou tão descontente com a estátua equestre de Bernini que ele ordenou que fosse destruída; no entanto, seus cortesãos prevaleceram sobre ele para tê-la refeita, com uma cabeça representando o herói romano Marcus Curtius.
Em 1668, Perrault escreveu La Peinture (Pintura) para honrar o primeiro pintor do rei, Charles Le Brun. Ele também escreveu Courses de tetes et de bague (Head and Races, 1670), escrito para comemorar as 1662 celebrações encenadas por Louis para a sua amante, Louise-Françoise de La Baume le Blanc, duchesse de La Vallière.
Perrault foi eleito para a Académie française em 1671.
Casou-se com Marie Guichon, 19 anos, em 1672; morreu em 1678.
Em 1669 Perrault aconselhou Luís XIV a incluir trinta e nove fontes, cada uma representando uma das fábulas de Esopo no labirinto de Versalhes, nos jardins de Versalhes. O trabalho foi realizado entre 1672 e 1677. Os jatos de água jorrando da boca dos animais foram concebidos para dar a impressão de fala entre as criaturas. Havia uma placa com uma legenda e um quatrain escrito pelo poeta Isaac de Benserade ao lado de cada fonte. Perrault produziu o guia do labirinto, Labyrinte de Versailles, impresso na imprensa real, Paris, em 1677, e ilustrado por Sebastien le Clerc.
Philippe Quinault, um amigo de longa data da família dos Perrault, rapidamente ganhou fama de libretista do novo gênero musical conhecido como ópera, colaborando com o compositor Jean-Baptiste Lully. Depois que Alceste (1674) foi denunciado por tradicionalistas que o rejeitaram por desviar-se do teatro clássico, Perrault escreveu em resposta à Critique de l’Opéra (1674) na qual elogiava os méritos de Alceste pela tragédia do mesmo nome de Eurípedes.
Este tratado sobre Alceste deu início à Luta dos Antigos e dos Moderns (Querelle des Anciens et des Modernes), que pôs apoiantes da literatura da Antiguidade (os “Antigos”) contra apoiantes da literatura do século de Luís XIV (os “Moderns”). Ele esteve do lado dos Moderns e escreveu Le Siècle de Louis le Grand (O século de Luís o Grande, 1687) e Parallèle des Anciens et des Modernes (Paralelo entre Antigos e Moderns, 1688-1692) onde tentou provar a superioridade da literatura do seu século. Le Siècle de Louis le Grand foi escrito em comemoração à recuperação de Luís XIV de uma operação que ameaçava a vida. Perrault argumentou que, por causa do governo iluminado de Luís, a época atual era superior em todos os aspectos aos tempos antigos. Ele também afirmou que mesmo a literatura francesa moderna era superior às obras da antiguidade e que, afinal, até Homero acenava com a cabeça.
Em 1682, Colbert forçou Perrault a se aposentar aos 56 anos de idade, atribuindo suas tarefas ao seu próprio filho, Jules-Armand, marquês de Ormoy. Colbert morreria no ano seguinte, e Perrault deixou de receber a pensão que lhe foi dada como escritor. O rival amargo de Colbert o sucedeu, François-Michel le Tellier, Marquês de Louvois, e rapidamente removeu Perrault de suas outras nomeações.
Depois disso, em 1686, Perrault decidiu escrever poesia épica e mostrar sua verdadeira devoção ao cristianismo, escrevendo São Paulino, évêque de Nôle (São Paulino, bispo de Nola, sobre Paulino de Nola). Assim como La Pucelle, ou La France délivrée, de Jean Chapelain, um poema épico sobre Joana d’Arc, Perrault tornou-se alvo de troça de Nicolas Boileau-Despréaux.
Charles Perrault morreu em Paris em 1703, aos 75 anos de idade. Em 12 de janeiro de 2016 o Google o homenageou com um rabisco da artista Sophie Diao retratando personagens dos Contos de Madre Ganso (Histoires ou contes du temps passé).