W poszukiwaniu nowego procesu produkcji cyjanków do cyjankowego ługowania złota, Frank i Caro odkryli zdolność węglików metali ziem alkalicznych do adsorbowania azotu atmosferycznego w wysokich temperaturach. Fritz Rothe, współpracownik Franka i Caro, zdołał w 1898 r. przezwyciężyć problemy związane z wykorzystaniem węglika wapnia i wyjaśnił, że w temperaturze około 1100 °C w reakcji powstaje nie cyjanek wapnia, lecz cyjanamid wapnia. CaCN2 + 2 NaCl + C → 2 NaCN + CaCl2
Frank i Caro opracowali tę reakcję na potrzeby ciągłego procesu produkcyjnego na dużą skalę. Proces ten był szczególnie trudny ze względu na wymagania sprzętowe związane z wysokimi temperaturami podczas początkowego etapu zapłonu. Proces ten wymaga skrupulatnej kontroli temperatury, ponieważ temperatura topnienia cyjanamidu wapnia jest tylko o około 120°C niższa niż temperatura wrzenia chlorku sodu.
W 1901 roku Ferdinand Eduard Polzeniusz opatentował proces, który przekształca węglik wapnia w cyjanamid wapnia w obecności 10% chlorku wapnia w temperaturze 700°C. Zaletę obniżenia temperatury reakcji o około 400 °C należy jednak zestawić z dużą ilością wymaganego chlorku wapnia i nieciągłą kontrolą procesu. Mimo to, oba procesy (proces Rothe-Frank-Caro i proces Polzeniusza-Kraussa) odegrały ważną rolę w pierwszej połowie XX wieku. W rekordowym roku 1945 przy użyciu obu procesów wyprodukowano na świecie łącznie ok. 1,5 mln ton. Frank i Caro odnotowali również powstawanie amoniaku z cyjanamidu wapnia.
CaCN2 + 3 H2O → 2 NH3 + CaCO3
Albert Frank uznał fundamentalne znaczenie tej reakcji jako przełomu w pozyskiwaniu amoniaku z azotu atmosferycznego i w 1901 r. zarekomendował cyjanamid wapnia jako nawóz azotowy. W latach 1908-1919 w Niemczech powstało pięć zakładów produkujących cyjanamid wapnia o łącznej wydajności 500.000 ton rocznie, a jeden w Szwajcarii. Był to w owym czasie najtańszy nawóz azotowy o dodatkowej skuteczności w walce z chwastami i szkodnikami roślin, mający duże zalety w porównaniu z konwencjonalnymi nawozami azotowymi. Jednak wprowadzenie na szeroką skalę syntezy amoniaku w procesie Habera stało się poważnym konkurentem dla bardzo energochłonnego procesu Franka Caro. Ponieważ mocznik (powstający w procesie Habera-Boscha) był znacznie bardziej bogaty w azot (46% w porównaniu do ok. 20% zawartości azotu), tańszy i szybciej działający, rola cyjanamidu wapnia stopniowo została zredukowana do wielofunkcyjnego nawozu azotowego w zastosowaniach niszowych. Innymi powodami utraty jego popularności były brudno-czarny kolor, pylisty wygląd i właściwości drażniące, a także hamowanie enzymu rozkładającego alkohol, co powoduje czasowe nagromadzenie aldehydu octowego w organizmie, prowadzące do zawrotów głowy, nudności i reakcji wypłukiwania alkoholu, gdy alkohol jest spożywany w czasie ekspozycji ciała.
.