Perrault est né le 12 janvier 1628 à Paris dans une famille bourgeoise aisée, septième enfant de Pierre Perrault et de Paquette Le Clerc. Il fréquente de très bonnes écoles et étudie le droit avant d’entamer une carrière dans l’administration, suivant les traces de son père et de son frère aîné Jean.
Il participe à la création de l’Académie des sciences ainsi qu’à la restauration de l’Académie de peinture. En 1654, il s’installe chez son frère Pierre, qui a acquis la charge de receveur principal des impôts de la ville de Paris. Lorsque l’Académie des inscriptions et belles-lettres est fondée en 1663, Perrault en est nommé secrétaire et travaille sous les ordres de Jean Baptiste Colbert, ministre des finances du roi Louis XIV. Jean Chapelain, Amable de Bourzeys et Jacques Cassagne (bibliothécaire du roi) sont également nommés.
Utilisant son influence en tant qu’aide administratif de Colbert, il parvient en avril 1667 à faire nommer son frère, Claude Perrault, dans un comité de trois personnes, le Petit Conseil, comprenant également Louis Le Vau et Charles Le Brun, qui conçoit la nouvelle section du Louvre, la Colonnade, construite entre 1667 et 1674, sous la supervision de Colbert. Ce projet fut préféré à ceux de Gian Lorenzo Bernini (avec lequel, comme le raconte Perrault dans ses Mémoires, il eut des relations orageuses alors que l’artiste italien était en résidence à la cour de Louis en 1665) et de François Mansart. L’un des facteurs ayant conduit à ce choix était la crainte de coûts élevés, et le second était l’antagonisme personnel entre le Bernin et les principaux membres de la cour de Louis, y compris Colbert et Perrault ; le roi Louis lui-même maintenait un air public de bienveillance envers le Bernin, ordonnant l’émission d’une médaille royale en bronze en l’honneur de l’artiste en 1674. Cependant, comme Perrault le décrit plus en détail dans ses Mémoires, le roi nourrissait un ressentiment privé à l’égard des manifestations d’arrogance du Bernin. Le roi était si mécontent de la statue équestre du Bernin le représentant qu’il ordonna qu’elle soit détruite ; cependant, ses courtisans le persuadèrent de la faire refaire à la place, avec une tête représentant le héros romain Marcus Curtius.
En 1668, Perrault écrivit La Peinture pour honorer le premier peintre du roi, Charles Le Brun. Il a également écrit Courses de tetes et de bague (1670), écrites pour commémorer les célébrations de 1662 organisées par Louis pour sa maîtresse, Louise-Françoise de La Baume le Blanc, duchesse de La Vallière.
Perrault est élu à l’Académie française en 1671.
Il épouse Marie Guichon, âgée de 19 ans, en 1672 ; elle meurt en 1678.
En 1669, Perrault conseille à Louis XIV d’inclure trente-neuf fontaines représentant chacune une des fables d’Esope dans le labyrinthe de Versailles dans les jardins de Versailles. Les travaux furent réalisés entre 1672 et 1677. Les jets d’eau jaillissant de la bouche des animaux ont été conçus pour donner l’impression d’une parole entre les créatures. Une plaque avec une légende et un quatrain écrit par le poète Isaac de Benserade se trouvait à côté de chaque fontaine. Perrault a réalisé le guide du labyrinthe, Labyrinte de Versailles, imprimé à la presse royale, à Paris, en 1677, et illustré par Sébastien le Clerc.
Philippe Quinault, ami familial de longue date des Perrault, s’est rapidement fait connaître comme librettiste du nouveau genre musical connu sous le nom d’opéra, en collaborant avec le compositeur Jean-Baptiste Lully. Après qu’Alceste (1674) a été dénoncé par les traditionalistes qui le rejetaient pour s’être écarté du théâtre classique, Perrault écrit en réponse Critique de l’Opéra (1674) dans laquelle il vante les mérites d’Alceste par rapport à la tragédie du même nom d’Euripide.
Ce traité sur Alceste initie la Querelle des Anciens et des Modernes, qui oppose les partisans de la littérature de l’Antiquité (les « Anciens ») aux partisans de la littérature du siècle de Louis XIV (les « Modernes »). Il se range du côté des Modernes et écrit Le Siècle de Louis le Grand (1687) et Parallèle des Anciens et des Modernes (1688-1692) où il tente de prouver la supériorité de la littérature de son siècle. Le Siècle de Louis le Grand a été écrit pour célébrer le rétablissement de Louis XIV après une opération qui mettait sa vie en danger. Perrault affirmait qu’en raison du règne éclairé de Louis, l’époque actuelle était supérieure en tous points à l’époque ancienne. Il affirmait également que même la littérature française moderne était supérieure aux œuvres de l’Antiquité, et qu’après tout, même Homère hochait la tête.
En 1682, Colbert contraint Perrault à la retraite à l’âge de 56 ans, confiant ses tâches à son propre fils, Jules-Armand, marquis d’Ormoy. Colbert meurt l’année suivante, et Perrault cesse de recevoir la pension qui lui était accordée en tant qu’écrivain. Le rival acharné de Colbert lui succède, François-Michel le Tellier, marquis de Louvois, et retire rapidement Perrault de ses autres nominations.
Après cela, en 1686, Perrault décide d’écrire de la poésie épique et de montrer sa véritable dévotion au christianisme, en écrivant Saint Paulin, évêque de Nôle (sur Paulin de Nola). Tout comme La Pucelle, ou la France délivrée de Jean Chapelain, poème épique sur Jeanne d’Arc, Perrault devient la cible des moqueries de Nicolas Boileau-Despréaux.
Charles Perrault meurt à Paris en 1703 à l’âge de 75 ans. Le 12 janvier 2016, Google lui a rendu hommage avec un doodle de l’artiste Sophie Diao représentant des personnages des Histoires ou contes du temps passé (Tales of Mother Goose).