En 1978, Angelyne a rejoint le groupe Baby Blue de son petit ami de l’époque. Ils se produisent dans des clubs locaux de Los Angeles et font une fois la première partie, aux côtés de Rubber City Rebels, du spectacle de The Screamers au Whisky a Go Go. Le club punk rock The Masque a servi de lieu de répétition au groupe. En 1978, ils ont sorti un single « Rock n’ Roll Rebel » avec une face B, « Fantasy Man ». Seulement 1000 copies du disque ont été faites et distribuées en Angleterre.
Le groupe ne recevait pas beaucoup d’attention, alors ils ont décidé de le promouvoir en affichant sa photo dans toute la ville. En 1979, le single « Too Much to Touch » est sorti sous le nom d’Angelyne, également promu par des affiches et des flyers.
En 1982, elle a sorti un premier album éponyme sur un label indépendant Erika Records. Le picture disc 12″ contenait 11 chansons, dont deux versions de « Sexy Stranger », une reprise du tube d’Elvis Presley « Teddy Bear », et le single principal « Kiss Me L.A. ». Une autre série d’affiches d’abribus fait la promotion de l’album. En juillet 1983, Erika Records a sorti un autre single d’Angelyne, « My List », accompagné d’un clip vidéo.
Selon Angelyne, elle a rencontré le riche entrepreneur de bandes adhésives libres Hugo Maisnik (inventeur de Hugo’s Amazing Tape) en 1982. Maisnik avait une entreprise d’impression de présentoirs à Los Angeles. Décrit comme « très excentrique » et « farceur ennuyé », Maisnik aurait vu un potentiel dans l’utilisation de l’image d’Angelyne et aurait compris les « subtilités du jeu de la publicité extérieure ». En février 1984, le premier panneau d’affichage d’Angelyne proclamant « Angelyne Rocks » est installé sur Sunset Boulevard. La fille de Maisnik, Katherine Saltzberg, a écrit la pièce de théâtre Los Angelyne, qui raconte son expérience de jeunesse à l’ombre des panneaux d’affichage d’Angelyne.
En 1986, elle sort son deuxième album, Driven to Fantasy, sur son label, Pink Kitten. Une réédition en vinyle rose amélioré de l’album est ensuite sortie en Italie. En juin 1987, une peinture murale de 85 pieds de haut représentant Angelyne a été peinte sur le côté d’un immeuble sur Hollywood et Vine. Son manager aurait financé la peinture à hauteur de 22 000 dollars. La même année, son amie Nina Hagen a obtenu un enregistrement avec Michael « Doc » Dosco, qui avait déjà travaillé avec Hagen sur son album Nina Hagen in Ekstasy. Il a écrit et produit plusieurs chansons pour Angelyne, dont « Animal Attraction », qui a ensuite figuré dans le film Earth Girls Are Easy de Julien Temple, où Angelyne avait un caméo. Le single est sorti en 1988 avec des remixes du producteur italien Pino Toma. Hagen a mentionné Angelyne dans sa chanson « Super Freak Family », et sa voix peut être entendue dans « Pillow Talk ».
En 1995, un documentaire en noir et blanc de Robinson Devor, « Angelyne », est sorti. À cette époque, elle avait plus de 200 panneaux d’affichage dans tout Los Angeles.
En 1997, Angelyne a lancé son site Web où elle offrait des visites guidées autour de Sunset Boulevard et Hollywood. The Angelyne Dream Experience, un film expérimental de Dan Kapelovitz, qui a également travaillé sur son EP Beauty & the Pink, est sorti en 1998. Ce court métrage aux éléments psychédéliques montre Angelyne conduisant dans les rues de Los Angeles, saluant ses fans et parlant d’expériences extracorporelles. La même année, Angelyne se lance dans une autre aventure artistique et commence à peindre des autoportraits. Depuis, elle a eu plusieurs expositions d’art à succès.
Après avoir été candidate au conseil municipal d’Hollywood en 2002, si cette ville devait se séparer de Los Angeles, elle se présente à nouveau en 2003, cette fois pour être gouverneur de Californie. Elle a terminé 28e sur 135 candidats (en recueillant 2 536 voix). Son slogan pendant la campagne était « Nous avons eu Gray, nous avons eu Brown, maintenant il est temps d’avoir du blond et du rose ». Sa mascotte était un bichon maltais rose nommé Budda.
En juillet 2013, Angelyne a signé un contrat avec le designer Michael Kuluva pour être le visage d’un T-shirt en édition limitée pour sa ligne de vêtements Tumbler and Tipsy.
Une série basée sur la vie d’Angelyne et mettant en vedette l’actrice Emmy Rossum devait sortir sur Peacock en 2020. La série est produite par Angelyne. La production de la série a été retardée en raison de la pandémie de COVID-19. La première bande-annonce est sortie en avril 2020.