Säteilyä koskeva järjestelmällinen tutkimus
Vuoden 1895 lopussa Wilhelm Röntgen löysi röntgensäteet. Becquerel sai selville, että röntgensäteet lähtevät lasisen tyhjiöputken alueelta, joka muuttuu fluoresoivaksi, kun siihen osuu katodisäteiden säde. Hän ryhtyi tutkimaan, oliko tämän näkymättömän säteilyn ja näkyvän valon välillä jokin perustavanlaatuinen yhteys siten, että kaikki luminesoivat materiaalit, miten tahansa niitä stimuloidaankin, tuottaisivat myös röntgensäteitä. Tämän hypoteesin testaamiseksi hän asetti fosforisoivia kiteitä valokuvauslevylle, joka oli kääritty läpinäkymättömään paperiin niin, että vain läpäisevä säteily pääsi emulsioon. Hän altisti koejärjestelyään auringonvalolle useiden tuntien ajan ja kiihdytti näin kiteitä tavanomaiseen tapaan. Kehittyessään valokuvauslevyltä näkyi mineraalinäytteiden siluetteja ja myöhemmissä kokeissa kolikon tai metallileikkauksen kuva, joka oli asetettu kiteen ja paperikääreen väliin. Becquerel raportoi tästä löydöstä Académie des Sciencesin istunnossa 24. helmikuuta 1896 ja totesi, että tietyt uraanin suolat olivat erityisen aktiivisia.
Siten hän vahvisti näkemyksensä siitä, että tämä luminesenssiaine emittoi jotain hyvin samankaltaista kuin röntgensäteet samaan aikaan, kun se heitti näkyvää säteilyä. Seuraavalla viikolla Becquerel sai kuitenkin tietää, että hänen uraanisuolansa jatkoivat läpäisevän säteilyn lähettämistä silloinkin, kun auringonvalon ultravioletti ei saanut niitä fosforisoitumaan. Selittääkseen tämän uutuuden hän esitti pitkäikäisen näkymättömän fosforesenssin muodon; kun hän pian jäljitti aktiivisuuden uraanimetalliin, hän tulkitsi sen metallisen fosforesenssin ainutlaatuiseksi tapaukseksi.
Vuonna 1896 Becquerel julkaisi seitsemän artikkelia radioaktiivisuudesta, kuten Marie Curie myöhemmin nimesi ilmiön, vuonna 1897 vain kaksi artikkelia ja vuonna 1898 ei yhtään. Tämä oli osoitus sekä hänen että tiedemaailman kiinnostuksesta aihetta kohtaan, sillä tuona aikana tutkittiin lukuisia säteitä (esim. katodisäteitä, röntgensäteitä, Becquerelin säteitä, ”purkautumissäteitä”, kanavasäteitä, radioaaltoja, näkyvää spektriä, hehkumatoista, tulikärpäsistä ja muista luminesoivista materiaaleista lähteviä säteitä), eivätkä Becquerelin säteet vaikuttaneet erityisen merkittäviltä. Paljon suositummilla röntgensäteillä voitiin ottaa terävämpiä varjokuvia ja nopeammin. Tarvittiin vuonna 1898 radioaktiivisuuden laajentaminen toiseen tunnettuun alkuaineeseen, toriumiin (Gerhard Carl Schmidtin ja itsenäisesti Marie Curien toimesta), ja uusien radioaktiivisten aineiden, poloniumin ja radiumin, löytäminen (Pierre ja Marie Curien ja heidän kollegansa Gustave Bémontin toimesta), jotta maailma ja Becquerel havahtuivat hänen löytönsä merkitykseen.