Vuonna 1978 Angelyne liittyi silloisen poikaystävänsä Baby Blue -yhtyeeseen. He esiintyivät paikallisilla klubeilla L.A:ssa ja avasivat kerran yhdessä Rubber City Rebelsin kanssa The Screamersin keikan Whisky a Go Gossa. Punkrock-klubi The Masque toimi bändin harjoituspaikkana. Vuonna 1978 he julkaisivat singlen ”Rock n’ Roll Rebel”, jonka b-puolella oli ”Fantasy Man”. Levyä valmistettiin vain 1000 kappaletta ja sitä jaettiin Englannissa.
Yhtye ei saanut paljon huomiota, joten he päättivät mainostaa sitä laittamalla hänen kuvansa ympäri kaupunkia. Vuonna 1979 Angelyne-nimellä julkaistiin single ”Too Much to Touch”, jota myös mainostettiin julisteilla ja lentolehtisillä.
Vuonna 1982 hän julkaisi samannimisen debyyttialbumin itsenäisellä Erika Records -levymerkillä. 12-tuumainen kuvakiekkolevy sisälsi 11 kappaletta, mukaan lukien kaksi versiota kappaleesta ”Sexy Stranger”, cover Elvis Presleyn hitistä ”Teddy Bear” ja pääsingle ”Kiss Me L.A.”. Levyä mainostettiin myös bussitolppajulisteiden sarjalla. Heinäkuussa 1983 Erika Records julkaisi toisen Angelynen singlen, ”My List”, johon liittyi musiikkivideo.
Angelynen mukaan hän tapasi varakkaan liimattoman teipin yrittäjän Hugo Maisnikin (Hugo’s Amazing Tape -yrityksen keksijä) vuonna 1982. Maisnikilla oli näyttöpainoliike Los Angelesissa. Maisnikia kuvailtiin ”hyvin eksentriseksi” ja ”tylsistyneeksi keppostelijaksi”, mutta hän näki Angelynen kuvan käyttämisessä potentiaalia ja ymmärsi ”ulkomainontapelin koukerot”. Helmikuussa 1984 Angelynen ensimmäinen mainostaulu, joka julisti ”Angelyne Rocks”, pystytettiin Sunset Boulevardille. Maisnikin tytär Katherine Saltzberg kirjoitti yhden naisen näytelmän Los Angelyne kokemuksistaan, jotka kertovat hänen kasvamisestaan Angelyne-mainostaulujen varjossa.
Vuonna 1986 Maisnik julkaisi toisen albuminsa Driven to Fantasy levy-yhtiönsä Pink Kittenin kautta. Albumista julkaistiin myöhemmin Italiassa paranneltu vaaleanpunainen vinyyliuusintapainos. Kesäkuussa 1987 Hollywoodin ja Vinen kulmassa sijaitsevan rakennuksen kylkeen maalattiin Angelynea esittävä 85 metriä korkea seinämaalaus. Hänen managerinsa väitetään rahoittaneen maalauksen 22 000 dollarilla. Samana vuonna hänen ystävänsä Nina Hagen sai levytyksensä Michael ”Doc” Doscon kanssa, joka oli aiemmin työskennellyt Hagenin kanssa hänen albumillaan Nina Hagen in Ekstasy. Hän kirjoitti ja tuotti Angelynelle useita kappaleita, muun muassa kappaleen ”Animal Attraction”, joka myöhemmin esiintyi Julien Templen elokuvassa Earth Girls Are Easy, jossa Angelynellä oli cameo. Single julkaistiin vuonna 1988 italialaisen tuottajan Pino Toman remixillä. Hagen mainitsi Angelynen kappaleessaan ”Super Freak Family”, ja hänen äänensä kuuluu kappaleessa ”Pillow Talk.”
Vuonna 1995 julkaistiin Robinson Devorin mustavalkoinen dokumentti ”Angelyne”. Samoihin aikoihin hänellä oli yli 200 mainostaulua ympäri Los Angelesia.
Vuonna 1997 Angelyne avasi nettisivunsa, jossa hän tarjosi kierroksia Sunset Boulevardilla ja Hollywoodissa. Vuonna 1998 julkaistiin The Angelyne Dream Experience, Dan Kapelovitzin, joka työskenteli myös hänen EP:nsä Beauty & the Pink, kokeellinen elokuva. Psykedelian elementtejä sisältävässä lyhytelokuvassa Angelyne ajelee Los Angelesin kaduilla, tervehtii fanejaan ja puhuu kehon ulkopuolisista kokemuksista. Samana vuonna Angelyne teki toisen taiteellisen yrityksen ja alkoi maalata omakuvia. Sittemmin hänellä on ollut useita menestyksekkäitä taidenäyttelyitä.
Oltuaan vuonna 2002 ehdolla Hollywoodin kaupunginvaltuustoon, jos se irtautuisi Los Angelesista, hän pyrki uudelleen vuonna 2003, tällä kertaa Kalifornian kuvernööriksi. Hän sijoittui 28. sijalle 135 ehdokkaan joukossa (keräten 2 536 ääntä). Hänen iskulauseensa kampanjan aikana oli: ”Meillä on ollut Gray, meillä on ollut Brown, nyt on aika vaalealle ja vaaleanpunaiselle”. Hänen maskottinsa oli vaaleanpunainen maltalainen nimeltä Budda.
Heinäkuussa 2013 Angelyne allekirjoitti sopimuksen suunnittelija Michael Kuluvan kanssa ollakseen hänen vaatemallistonsa Tumbler and Tipsy rajoitetun painoksen T-paidan kasvot.
Angelynen elämään perustuvan ja näyttelijä Emmy Rossumin tähdittämän sarjan oli määrä ilmestyä Peacock-kanavalla vuonna 2020. Sarjan vastaava tuottaja on Angelyne. Sarjan tuotanto viivästyi COVID-19-pandemian vuoksi. Ensimmäinen traileri julkaistiin huhtikuussa 2020.