Perrault wurde am 12. Januar 1628 in Paris als siebtes Kind von Pierre Perrault und Paquette Le Clerc in einer wohlhabenden bürgerlichen Familie geboren. Er besuchte sehr gute Schulen und studierte Jura, bevor er eine Karriere im Staatsdienst begann und in die Fußstapfen seines Vaters und seines älteren Bruders Jean trat.
Er war an der Gründung der Akademie der Wissenschaften sowie an der Restaurierung der Akademie der Malerei beteiligt. 1654 zog er zu seinem Bruder Pierre, der das Amt des Obersteuereinnehmers der Stadt Paris erworben hatte. Als 1663 die Akademie der Inschriften und der Belletristik gegründet wurde, wurde Perrault zu ihrem Sekretär ernannt und arbeitete unter Jean Baptiste Colbert, dem Finanzminister von König Ludwig XIV. Jean Chapelain, Amable de Bourzeys und Jacques Cassagne (Bibliothekar des Königs) wurden ebenfalls zu Sekretären ernannt.
Dank seines Einflusses als Berater Colberts konnte er im April 1667 erreichen, dass sein Bruder Claude Perrault in ein dreiköpfiges Komitee, den Petit Conseil, berufen wurde, dem auch Louis Le Vau und Charles Le Brun angehörten, die den neuen Teil des Louvre, die Kolonnade, entwarfen, der zwischen 1667 und 1674 unter der Aufsicht Colberts gebaut wurde. Der Entwurf wurde gegenüber den Entwürfen von Gian Lorenzo Bernini (mit dem Perrault, wie er in seinen Memoiren berichtet, während seines Aufenthalts am Hofe Ludwigs im Jahr 1665 eine stürmische Beziehung hatte) und François Mansart ausgewählt. Einer der Faktoren, die zu dieser Wahl führten, war die Furcht vor hohen Kosten, und der zweite war die persönliche Feindschaft zwischen Bernini und führenden Mitgliedern des Hofes von Ludwig, darunter Colbert und Perrault; König Ludwig selbst pflegte öffentlich ein wohlwollendes Verhältnis zu Bernini und ordnete 1674 die Herausgabe einer königlichen Porträtmedaille aus Bronze zu Ehren des Künstlers an. Wie Perrault in seinen Memoiren weiter beschreibt, hegte der König jedoch einen privaten Groll gegen Berninis arrogante Auftritte. Der König war so unzufrieden mit Berninis Reiterstandbild von ihm, dass er es zerstören ließ; seine Höflinge überredeten ihn jedoch, es stattdessen mit einem Kopf, der den römischen Helden Marcus Curtius darstellte, neu anfertigen zu lassen.
Im Jahr 1668 schrieb Perrault La Peinture (Malerei) zu Ehren des ersten Malers des Königs, Charles Le Brun. Er schrieb auch Courses de tetes et de bague (Kopf- und Ringrennen, 1670), um an die Feierlichkeiten zu erinnern, die Ludwig 1662 für seine Mätresse Louise-Françoise de La Baume le Blanc, duchesse de La Vallière, veranstaltete.
Perrault wurde 1671 in die Académie française gewählt.
Im Jahr 1672 heiratete er die 19-jährige Marie Guichon, die 1678 starb.
Im Jahr 1669 riet Perrault Ludwig XIV. dazu, im Labyrinth von Versailles in den Gärten von Versailles neununddreißig Brunnen anzulegen, die jeweils eine der Fabeln von Äsop darstellen. Die Arbeiten wurden zwischen 1672 und 1677 ausgeführt. Die aus den Mäulern der Tiere spritzenden Wasserstrahlen sollten den Eindruck erwecken, dass die Tiere miteinander sprechen. Neben jedem Springbrunnen befand sich eine Tafel mit einer Beschriftung und einem Vierzeiler des Dichters Isaac de Benserade. Perrault verfasste den Führer für das Labyrinth, Labyrinte de Versailles, der 1677 in der königlichen Druckerei in Paris gedruckt und von Sébastien le Clerc illustriert wurde.
Philippe Quinault, ein langjähriger Freund der Familie Perrault, machte sich schnell einen Namen als Librettist für die neue Musikgattung der Oper und arbeitete mit dem Komponisten Jean-Baptiste Lully zusammen. Nachdem Alceste (1674) von Traditionalisten angeprangert wurde, die es als Abweichung vom klassischen Theater ablehnten, schrieb Perrault als Antwort Critique de l’Opéra (1674), in der er die Vorzüge von Alceste gegenüber der gleichnamigen Tragödie von Euripides lobte.
Diese Abhandlung über Alceste löste den Streit der Alten und der Modernen (Querelle des Anciens et des Modernes) aus, bei dem sich die Anhänger der Literatur der Antike (die „Alten“) und die Anhänger der Literatur aus dem Jahrhundert Ludwigs XIV (die „Modernen“) gegenüberstanden. Er stand auf der Seite der Modernen und schrieb Le Siècle de Louis le Grand (Das Jahrhundert Ludwigs des Großen, 1687) und Parallèle des Anciens et des Modernes (Parallele zwischen den Alten und den Modernen, 1688-1692), in denen er versuchte, die Überlegenheit der Literatur seines Jahrhunderts zu beweisen. Le Siècle de Louis le Grand wurde zur Feier der Genesung Ludwigs XIV. von einer lebensbedrohlichen Operation geschrieben. Perrault vertrat die Ansicht, dass das heutige Zeitalter aufgrund der aufgeklärten Herrschaft Ludwigs in jeder Hinsicht der Antike überlegen sei. Er behauptete auch, dass sogar die moderne französische Literatur den Werken der Antike überlegen sei und dass schließlich sogar Homer nicke.
Im Jahr 1682 zwang Colbert Perrault im Alter von 56 Jahren in den Ruhestand und übertrug seine Aufgaben seinem eigenen Sohn, Jules-Armand, Marquis d’Ormoy. Colbert stirbt ein Jahr später, und Perrault erhält keine Pension mehr, die ihm als Schriftsteller zusteht. Colberts erbitterter Rivale, François-Michel le Tellier, Marquis de Louvois, wird sein Nachfolger und entfernt Perrault schnell von seinen anderen Ämtern.
Danach, im Jahr 1686, beschließt Perrault, epische Gedichte zu schreiben und seine echte Hingabe an das Christentum zu zeigen, indem er Saint Paulin, évêque de Nôle (St. Paulinus, Bischof von Nola, über Paulinus von Nola) schreibt. Ebenso wie Jean Chapelains La Pucelle, ou la France délivrée, ein episches Gedicht über Jeanne d’Arc, wurde Perrault zur Zielscheibe des Spottes von Nicolas Boileau-Despréaux.
Charles Perrault starb 1703 im Alter von 75 Jahren in Paris. Am 12. Januar 2016 ehrte ihn Google mit einem Doodle der Künstlerin Sophie Diao, das Figuren aus den Geschichten von Mutter Gans (Histoires ou contes du temps passé) zeigt.