Im Jahr 1978 schloss sich Angelyne der Band Baby Blue ihres damaligen Freundes an. Sie traten in lokalen Clubs in L.A. auf und eröffneten einmal zusammen mit Rubber City Rebels die Show von The Screamers im Whisky a Go Go. Der Punkrock-Club The Masque diente der Band als Proberaum. 1978 veröffentlichten sie die Single „Rock n‘ Roll Rebel“ mit der B-Seite „Fantasy Man“. Von der Platte wurden nur 1000 Exemplare hergestellt und in England verteilt.
Die Band bekam nicht viel Aufmerksamkeit, also beschlossen sie, sie zu promoten, indem sie ihr Bild in der Stadt aushängten. 1979 erschien die Single „Too Much to Touch“ unter dem Namen Angelyne, die ebenfalls mit Plakaten und Flyern beworben wurde.
Im Jahr 1982 veröffentlichte sie ein selbstbetiteltes Debütalbum auf dem unabhängigen Label Erika Records. Die 12″ Picture Disc enthielt 11 Songs, darunter zwei Versionen von „Sexy Stranger“, eine Coverversion von Elvis Presleys Hit „Teddy Bear“ und die Hauptsingle „Kiss Me L.A.“. Eine weitere Serie von Buswartehallen-Postern bewarb das Album. Im Juli 1983 veröffentlichte Erika Records eine weitere Single von Angelyne, „My List“, begleitet von einem Musikvideo.
Nach Angaben von Angelyne lernte sie 1982 den wohlhabenden Klebebandunternehmer Hugo Maisnik (Erfinder von Hugo’s Amazing Tape) kennen. Maisnik hatte ein Display-Druckgeschäft in Los Angeles. Maisnik, der als „sehr exzentrisch“ und „gelangweilter Scherzkeks“ beschrieben wird, sah Berichten zufolge Potenzial in der Nutzung von Angelynes Image und verstand die „Feinheiten der Außenwerbung“. Im Februar 1984 wurde Angelynes erste Plakatwand mit der Aufschrift „Angelyne Rocks“ am Sunset Boulevard angebracht. Maisniks Tochter, Katherine Saltzberg, schrieb das Ein-Frau-Stück Los Angelyne über ihre Erfahrung, im Schatten der Angelyne-Plakatwände aufzuwachsen.
Im Jahr 1986 veröffentlichte sie ihr zweites Album, Driven to Fantasy, auf ihrem Label Pink Kitten. Eine verbesserte rosa Vinyl-Neuauflage des Albums wurde später in Italien veröffentlicht. Im Juni 1987 wurde ein 85 Fuß hohes Wandgemälde mit dem Bild von Angelyne an die Seite eines Gebäudes an der Ecke Hollywood und Vine gemalt. Angeblich finanzierte ihr Manager das 22.000 Dollar teure Gemälde. Im selben Jahr verschaffte ihre Freundin Nina Hagen ihr Aufnahmen mit Michael „Doc“ Dosco, der zuvor mit Hagen an ihrem Album Nina Hagen in Ekstasy gearbeitet hatte. Er schrieb und produzierte mehrere Songs für Angelyne, darunter „Animal Attraction“, das später in Julien Temples Film Earth Girls Are Easy zu hören war, in dem Angelyne einen Cameo-Auftritt hatte. Die Single wurde 1988 mit Remixen des italienischen Produzenten Pino Toma veröffentlicht. Hagen erwähnte Angelyne in ihrem Song „Super Freak Family“, und ihre Stimme ist in „Pillow Talk“ zu hören.
Im Jahr 1995 wurde ein Schwarz-Weiß-Dokumentarfilm von Robinson Devor, „Angelyne“, veröffentlicht. Zu dieser Zeit hatte sie über 200 Plakatwände in ganz Los Angeles aufgestellt.
1997 startete Angelyne ihre Website, auf der sie Touren rund um den Sunset Boulevard und Hollywood anbot. The Angelyne Dream Experience, ein Experimentalfilm von Dan Kapelovitz, der auch an ihrer EP Beauty & the Pink mitgewirkt hat, wurde 1998 veröffentlicht. Der Kurzfilm mit psychedelischen Elementen zeigt Angelyne, wie sie durch die Straßen von Los Angeles fährt, ihre Fans begrüßt und über außerkörperliche Erfahrungen spricht. Im selben Jahr wagte sich Angelyne an ein weiteres künstlerisches Projekt und begann, Selbstporträts zu malen. Seitdem hatte sie mehrere erfolgreiche Kunstausstellungen.
Nachdem sie 2002 für den Stadtrat von Hollywood kandidiert hatte, falls dieser sich von Los Angeles abspalten sollte, kandidierte sie 2003 erneut, diesmal für den Gouverneur von Kalifornien. Sie belegte Platz 28 in einem Feld von 135 Kandidaten (und erhielt 2.536 Stimmen). Ihr Slogan während des Wahlkampfs lautete: „Wir hatten Grau, wir hatten Braun, jetzt ist es Zeit für etwas Blondes und Pinkes.“ Ihr Maskottchen war ein rosafarbener Malteser namens Budda.
Im Juli 2013 unterzeichnete Angelyne einen Vertrag mit dem Designer Michael Kuluva, um das Gesicht eines T-Shirts in limitierter Auflage für seine Bekleidungslinie Tumbler and Tipsy zu sein.
Eine Serie, die auf dem Leben von Angelyne basiert und in der die Schauspielerin Emmy Rossum die Hauptrolle spielt, sollte 2020 auf Peacock erscheinen. Die Serie wird von Angelyne produziert. Die Produktion der Serie wurde aufgrund der COVID-19-Pandemie verschoben. Der erste Trailer wurde im April 2020 veröffentlicht.